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中科院化学所,又一篇亮点性的研究成果上线!

时间:2023-02-04 来源: 浏览:

中科院化学所,又一篇亮点性的研究成果上线!

化工交流
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精细化工、工艺技术、三废、农药、涂料 、等行业学习!

收录于合集
#合集要点 245
#化学 3
#中科院 1

催化剂是现代化学研究和化学工程的重要组成部分 ,可以在电催化反应中充当载流子和底物分子的媒介以促进反应。近年来,电催化 CO 2 转化制合成气、碳氢化合物和含氧化学品与电催化 N 2 和NO x 合成氨引起了海内外学者的广泛关注。 然而,单一活性组分的催化剂具有稳定性较差和反应活性受限等缺陷。

因此,引发了许多 用于小分子电催化转化的多 组分催化剂受到了海内外研究人员的广泛关注。 近期 中国科学院化学研究所韩布兴院士、孙晓甫研究员团队在 Industrial Chemistry & Materials上 发表了题为 ”Multicomponent Catalyst Design for CO2/N2/NOx Electroreduction“的相关性文章。

 

图文解读

研究主要是将电催化剂分为三种类型,同时研究还介绍这三种催化模型在小分子电催化还原中的进展,同时还讨论了多组分与底物、中间体的相互作用原理,以及对电催化反应的强化机制。

图1. 电催化CO 2 还原分析

在电催化 CO 2 还原反应的产物经济性分析表明,C 2+ 化学品和甲醇等含氧化学品在多种CO 2 还原产物中具有较大的经济效益和市场规模,而多组分催化剂对其中由CO 2 生成这些产物所需的多电子转移过程和C-C偶联过程都具有显著的促进作用。由N 2 和NO x 合成氨的反应路径也可以通过多组分催化剂中相互作用进行强化。 因此,基于多组分催化剂理解小分子电化学还原的机理和性能非常重要。

图2. 电催化CO 2 、N 2 和NO x 还原的反应路径

而在已报道的多种N 2 还原路径主要包含了N 2 分子内惰性键的活化,和其氢化过程;而NO x 还原中,NO、HNO、H 2 NO和H 2 NOH等被认为是生成NH 3 产物路径的重要中间体。不难看出,CO 2 、N 2 和NO x 还原的反应路径都包含多步的转化过程,因此,多组分催化的设计和机理研究在提升其反应性能上具有重要意义。

图3. 第一类多组分催化剂的应用-1

图4. 第一类多组分催化剂的应用-2

图5. 第二类多组分催化剂的应用

图6. 第三类多组分催化剂的应用

研究同时基于多组分催化剂的串联反应可以实现基于中间体迁移的多电子转移或多步化学反应。Cu基催化剂是实现C-C偶联反应的重要基础。因此,多种铜基双金属催化剂可以实现例如CO 2 转化为CO后再原位进行C-C偶联和还原生成C 2 产物等高附加值产品。Cu-Co双金属组分也有助于串联NO 3 - 到NO 2 - 转化和NO 2 - 到氨产物转化的串联。

 

小结

该研究,作者展望了面向可再生资源分子电催化转化的多组分催化剂的发展前景。 目前研究人员对小分子电还原的路径和机理了解都十分有限。因此,发展更先进的原位的显微学和谱学研究和理论计算方法有潜力对基于多组分催化剂的小分子电化学还原反应提供给路径机理理解上的支持。 与此同时,与电催化 反应耦合的能量捕集、 CO 2 捕获和流动电解池技术也将得到发展。 同时 相信,电催化小分子还原制高附加值化学品技术必将在不远的未来实现产业化。

原文链接:

https://doi.org/10.1039/D2IM00056C

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