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俞汉青/吴宇恩/刘武军AM：Pd1/BNC助力生物质可持续转化为多种胺

时间：2023-09-27 来源： 浏览：

俞汉青/吴宇恩/刘武军AM：Pd1/BNC助力生物质可持续转化为多种胺

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利用可再生生物质作为化石资源的替代品，生产低碳足迹的高价值化学品是实现碳中和社会的有效策略。基于此， 中国科学技术大学俞汉青教授、吴宇恩教授和刘武军研究员等人 报道了利用超分子控制热解策略制备了具有B掺杂Pd-N x 原子构型的Pd单原子（Pd 1 /BNC）催化剂。
由于精心定制的局部配位微环境，合成的Pd 1 /BNC催化剂对多种生物质衍生的醛/酮具有显著的转化能力。该体系可进一步扩展，以可再生木质纤维素生物质为原料直接合成各种芳香胺和呋喃胺，其温室气体排放潜力为负。
通过DFT计算，作者研究了Pd 1 /BNC催化剂存在下NH 3 对HMF的还原胺化反应。HMF还原的第一步需要吸附和解离异丙醇，最终在Pd位点产生表面氢原子（H*）。对于异丙醇和Pd 1 /BNC配合物，作者观察到H和Pd原子之间区域的电子密度积累，导致Pd-H键的形成。
偏态密度（PDOS）分析表明，Pd原子的最高占据分子轨道（HOMO）位于费米能级附近，有利于H*的形成。Pd 1 /BNC的H-1位于费米能级以下，而Pd 1 /NC的H*位于费米能级附近，表明Pd 1 /BNC的H*活性降低。
此外，作者研究了HMF在单个Pd原子上还原的选择性，包括H*的形成，-CH=NH基团还原为-CH 2 NH 2 基团（目标产物），以及-CH=O基团竞争性还原为-CH 2 OH基团（副产物）。在Pd 1 /BNC吸附异丙醇后，表面H*更容易形成。
因此，Pd 1 /BNC生成的H*具有更高的还原-CH=NH基团的活性，而Pd 1 /BNC对-CH=O基团的竞争性还原活性减弱，因此Pd 1 /BNC促进了还原胺化产物CH-NH 2 的高选择性。
Engineering of Local Coordination Microenvironment in Single-atom Catalysts Enabling Sustainable Conversion of Biomass into A Broad Range of Amines. Adv. Mater., 2023 , DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202305924.
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