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黄小青/韩佳甲/徐勇JACS：ZnIn2S4纳米片中引入S空位，实现可见光和无牺牲剂下光合成H2O2

时间：2023-12-28 来源： 浏览：

黄小青/韩佳甲/徐勇JACS：ZnIn2S4纳米片中引入S空位，实现可见光和无牺牲剂下光合成H2O2

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H 2 O 2 通过人工光合作用将H 2 O和O 2 转化为H 2 O 2 被认为是一个环境友善的策略来取代传统的H 2 O 2 生产途径。该过程原则上涉及两个半反应: O 2 的双电子还原(O 2 +2H + +2e − →H 2 O 2 ，0.68 V RHE )和H 2 O的氧化(2H 2 O→H 2 O 2 +2H + +2e − ，1.78 V RHE )。目前，许多光催化剂已被开发耦合氧气还原和水氧化生成H 2 O 2 。然而，大多数光催化剂具有可见光吸收弱、带隙不匹配、电子-空穴对快速复合和产生的H 2 O 2 分解等缺点。
在这种情况下，引入牺牲剂被认为是消耗额外光生空穴和促进电荷分离的流行策略。然而，牺牲剂的加入不仅增加了成本，而且影响了揭示机理和评价本征催化效率。因此，开发可见光敏感的光催化剂以在无牺牲剂的情况下合成H 2 O 2 具有重要意义。
近日， 厦门大学黄小青 、 韩佳甲 和 广东工业大学徐勇 等合成了具有S空位的超薄ZnIn 2 S 4 纳米片(S v -ZIS)以通过O 2 /H 2 O氧化还原高效合成H 2 O 2 。实验结果和理论计算表明，ZIS中的S v 能够促进光生电子和空穴的分离，从而提高H 2 O 2 的产率；并且，S v 在ZIS的内层形成时，可以强烈改变ZIS的配位结构，调节催化剂对中间体的吸附强度，避免反应过程中H 2 O 2 过度氧化为O 2 ，从而促进O 2 还原反应和双电子H 2 O氧化反应，实现超高的H 2 O 2 产率。
因此，在没有牺牲剂的情况下，最优的S v -ZIS催化剂在可见光照射下表现出1706.4 μmol g −1 h −1 的H 2 O 2 产率，是ZIS (59.4 μmol g −1 h −1 )的29倍，并且显著超过了以前报道的大多数光催化剂。值得注意的是，该催化剂在420 nm处的表观量子效率(AOY)高达9.9%，太阳能-化学能的转换效率达到0.81%。同时，S v -ZIS在经过三个循环反应后活性略有下降，反应后材料的形貌和结构基本保留。
此外，在环境条件下利用S v -ZIS光催化H 2 O 2 光合作用，150天后H 2 O 2 产率仍保持稳定。综上，该项工作本提供了一种通过O 2 还原和H 2 O氧化分离ZIS中光生电子和空穴的简便方法，这有望推进太阳能电池催化剂设计的进一步发展。
Defective ZnIn 2 S 4 nanosheets for visible-light and sacrificial-agent-free H 2 O 2 photosynthesis via O 2 /H 2 O redox. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c10390
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