华东师大李艳青/苏大唐建新合作AFM: 基于A-D-A型延迟荧光材料的高效低滚降橙红光和白光OLEDs

▲分子构型和器件模型及性能

近日， 华东师范大学 李艳青教授 和苏州大学 唐建新教授 合作，报道了 一种具有长程/短程混合电子激发态的A-D-A构型TADF材料 ，以二氢吩嗪为供体，盘状刚性含硼、氮多环芳烃(B,N-PAHs)为受体，基于这种棒状橙红光TADF掺杂剂的橙红光和白光器件获得了高效率和低滚降。

▲图a：合成路径。图b：前线分子轨道分布与能级

密度泛函理论(DFT)计算结果表明，两种发射体均表现出混合的长程/短程电荷转移(LR/SR-CT)激发态，其中LUMO在受体上呈现出交替的原子化定域分布，而HOMO则定域在供体的键上，从而具有占主导的LR-CT激发特征。同时HOMO也拓展到了受体的苯环上，拓展部分呈现出SR-CT的特征。这种具有大二面角的扭曲棒状结构带来了LR-CT特征，使其具有极小的单-三线态能带间隙，短的延迟荧光寿命，高的光致发光量子产率，快速的反向系间窜越( k _RISC  > 10 ⁶  s ^-1 )。另外SR-CT激发又使分子具有快速的单线态辐射跃迁( k _r  > 10 ⁷  s ^-1 )和较大的振子强度( f )，此外，A-D-A棒状构型还实现了超过90%的水平发射偶极取向因子( Θ _∥ )，有利于器件的光耦合。

▲橙红光OLEDs器件电致发光性能

基于2BNtCz-PZ的橙红光OLEDs器件的最大外量子效率(EQE)达到31.0%，在1,000 cd m ^-2 时EQE轻微滚降至22.2%，发射峰超过600 nm。此外，由于两种橙红光发射体在蓝光波段具有强SR-CT吸收带，制备的单发射层白光OLEDs具有“精巧的”Förster共振能量转移(FRET)过程，其EQE达到了30.6%。

▲单发光层白光OLEDs器件电致发光性能

这项工作揭示了“结合LR/SR-CT混合激发态与棒状A-D-A构型”的分子设计策略在构建高效率低滚降的橙红光TADF材料方面的潜力。

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