Nano Lett. | 量子转角探针
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以下文章来源于ACS材料X ，作者ACS Publications
探索科学，前瞻未来
英文原题： Proposed quantum twisting scanning probe microscope over twisted bilayer graphene
通讯作者： 胡伟，中国科学技术大学；杨金龙，中国科学技术大学
作者： Yifan Ke (柯逸凡), Lingyun Wan (万凌云), Xinming Qin (秦新明)
背景介绍
转角石墨烯是由两片单层的石墨烯薄膜堆叠而成的，当相对转角接近1.1°时，被称为魔角石墨烯，这种结构引发了一系列非常规超导和关联绝缘态等重大物理现象。这种旋转会导致摩尔纹的形成，其中包括一系列AA和AB/BA类型的堆叠区域。早期的局域态密度(LDOS)测量实验证明在AA区域存在电子局域态。另一方面，在扫描探针显微镜(SPM)领域，如何获得高性能的针尖一直是一个待解决的问题。传统金属针尖由于具有较小的针尖半径，因此在针尖处具有较大的态密度。在这一背景下，作者提出了一种新思路，即利用摩尔局域态的高态密度，配合转角电子学调控，实现一种可控的量子转角SPM探针(QTSPM)。
图1. 基于转角电子学调控转角石墨烯中的低能电子局域态，利用电势起伏构造特异性探针，实现分子选择性吸附和针尖增强拉曼光谱。
文章亮点
近日， 杨金龙院士、胡伟研究员 在 Nano Letters 上发表了关于利用转角摩尔材料的局域态实现一种新型可控探针的研究。他们基于转角电子学调控转角石墨烯中的低能电子局域态，利用电势起伏构造特异性探针，研究了不同转角、外加压力下的局域态和针尖形状变化，以及不同分子的吸附测量。
图2. 平带电子的局域态分布，在空间中产生了局域的强电势分布
作者通过紧束缚模型计算验证了出现在摩尔纹AA区域的局域态，并通过比较魔角和非魔角情况，阐明了动量空间平带与实空间局域现象之间的关系。随后，作者在局域分布的电子上加上碳原子的pz轨道，得到了一种针尖形状的电势面，并与密度泛函理论(DFT)计算结果进行了对比。结果显示，由于摩尔超晶格的尺度会随转角减小而增大，因此较大的转角会导致更尖锐的针尖。对于这些较大转角的转角石墨烯，作者采用了压缩层间距的方法来调控能带，以使大转角处的能带具有扁平特征和低能电子局域化的实空间分布。
图3. 等高度分子吸附能扫描
作者随后研究了这种非实体针尖在分子探测方面的应用。他们考虑了三种不同角度的转角石墨烯体系，并沿着AB、AA到BA的路径放置不同的分子进行等高度扫描。吸附能的变化受到了AA区域处的局域态影响，呈现出V型或A型曲线，代表了不同分子对于该局域态的不同倾向。
图4. 转角石墨烯结构优化，以及分子吸附对于衬底的影响
该团队还对转角石墨烯的结构优化和分子吸附对局域态的影响进行了研究。他们发现，在外加压强下进行的结构优化不会破坏平带结构，在2.88°转角的体系中，平带和电子局域性都表现出很好的鲁棒性。同时，在水分子的吸附能测量中，结构优化前后吸附能曲线呈现一致的上凸形，证明了量子转角SPM的稳定性。最后，通过局域态密度的计算，作者指出所吸附的分子对转角石墨烯表面的影响相对较小，并指出该探针可用于无损测量。
图5. 量子转角探针在针尖增强拉曼光谱中的应用
除了作为分子探针，量子转角SPM的另一个应用是针尖增强拉曼光谱(TERS)。通过将分子固定在某个热点区域，该探针所自发提供的强电场可以类似于TERS方法中金属颗粒产生的强电场，从而放大拉曼信号。该方法的优点在于，转角石墨烯既作为衬底又作为针尖，而且石墨烯材料本身具有良好的机械稳定性。
总结/展望
这项工作为扫描探针显微技术提供了一种新的思路，利用二维材料的局域态构造探针。结合转角电子学，更多转角摩尔材料可被应用到转角型探针的研究当中。
该工作曾获得中国化学会第33届学术年会优秀墙报奖。相关论文发表在 Nano Letters 上，中国科学技术大学博士研究生 柯逸凡 和中国科学技术大学博士研究生 万凌云 为文章的共同第一作者， 杨金龙 教授和 胡伟 研究员为通讯作者。
通讯作者信息：
胡伟 中国科学技术大学
个人简介：合肥微尺度物质科学国家研究中心 特任研究员 博士生导师，中国科学技术大学 大数据学院 特任研究员 博士生导师，目前研究方向包含复杂大体系密度泛函理论计算、电子结构计算和动力学模拟（Hartree-Fock, TDDFT, GW/BSE, MP2, RPA等）、 第一性原理高性能计算软件开发（KSSOLV，PWDFT，HONPAS和DGDFT）、强关联计算和量子计算（CCSD，QMC，DMRG，DMET，DMFT， Full CI等）、机器学习，高性能并行计算（CPU-MPI/OpenMP，GPU-CUDA/OpenAcc等）、数值算法（矩阵计算、本征值算法、低秩分解等）。
主页链接：
https://www.hfnl.ustc.edu.cn/detail?id=11460
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Nano Lett. 2024, ASAP
Publication Date: April 2, 2024
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c00205
Copyright © 2024 American Chemical Society
Editor-in-Chief
Teri W. Odom
Northwestern University
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