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昆士兰大学郭建华团队WR：膜曝气生物膜反应器耦合部分亚硝化、厌氧氨氧化和厌氧甲烷氧化实现溶解甲烷和氮的同步高效去除

时间：2024-04-09 来源：浏览：

昆士兰大学郭建华团队WR：膜曝气生物膜反应器耦合部分亚硝化、厌氧氨氧化和厌氧甲烷氧化实现溶解甲烷和氮的同步高效去除

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微信号 Environmentor2017

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图文摘要

研究亮点

1. 本研究通过将部分亚硝化、厌氧氨氧化和厌氧甲烷氧化（ Partial nitritation, anammox and n-DAMO, 简称 PNAM ）耦合在同一膜曝气生物膜反应器（ MABR ）中，实现了溶解性甲烷和氮的同步高效去除，其中溶解性甲烷去除率高达 100% ，脱氮速率则高达 90% 及以上。

2. 反硝化型厌氧甲烷氧化微生物 (n-DAMO microorganisms) 是溶解性甲烷去除的主要贡献者。

3.n-DAMO 微生物的存在可以放宽抑制 NOB 的要求且能保证出水水质， TN < 5 mg N/L 。

4. 该 MABR 系统的脱氮及除溶解性甲烷性能在应对进水成分波动时具有强稳定性。

引言

厌氧污水处理结合自养型脱氮 (partial nitritation/anammox ， PN/A) 处理工艺，被认为是更为节能的污水处理方式。主流污水经过厌氧处理后，大部分（60-80%）有机碳被转化为甲烷并被用作生物能源回收。然而其中仍有20-50%的甲烷溶解于厌氧处理出水中，并于下游曝气过程中被吹脱至空气中，造成生物能源的损失以及温室气体的排放。其次，自养型脱氮工艺的脱氮效率有限，其出水中仍有 5-15 mg N/L 的残留硝酸盐，该水质无法满足日益严格的排放标准。因此，这两大问题的存在极大限制了市政污水厌氧处理技术的应用。

近年来新发现的反硝化型厌氧甲烷氧化微生物可以利用甲烷作为碳源去除亚硝酸盐/硝酸盐，且该微生物能与厌氧氨氧化菌成功结合并实现高效脱氮。此前的一些研究已经证实了这项技术的可行性（如下）。然而，在大部分先前的研究中，甲烷气体是被持续供应的，这些过量的甲烷气体可能会随着废水和废气的排出而不断排放至空气中，导致碳足迹的增加。

作者 / 时间	重要信息	DOI
Shi et al. ES&T 2013	MBfR耦合n-DAMO和anammox	https://doi.org/10.1021/es402775z
Cai et al. WR 2015	证明n-DAMO速率可行	https://doi.org/10.1016/j.watres.2015.09.026
Chen et al. 2014 ES&T	n-DAMO模型	https://doi.org/10.1021/es502608s
Xie et al. 2018 WR	n-DAMO主流污水应用	https://doi.org/10.1016/j.watres.2017.12.037
Liu et al. 2019 WR	one-stage 高效脱氮	https://doi.org/10.1016/j.watres.2019.115057
Liu et al. 2020 ES&T	n-DAMO低温稳定性	https://doi.org/10.1021/acs.est.9b05650
Liu et al. 2020 ES&T	n-DAMO溶解甲烷去除	https://doi.org/10.1021/acs.est.0c00912
Lim et al. 2020 WR	实际污水首次应用	https://doi.org/10.1016/j.watres.2021.116912

基于以上背景，研究人员提出：是否可以利用市政污水厌氧处理后的溶解性甲烷驱动氮污染物的去除？为了利用污水中的溶解性甲烷并避免曝气过程中的吹脱，膜曝气生物膜反应器（ MABR ）是合适的反应器构型。在 MABR 中，氧气通过中空纤维膜缓慢渗透至生物膜内部，有效避免了溶解性甲烷的吹脱。其他底物包括氨氮和溶解性甲烷则从液相渗透进生物膜中。其中，氧气和其他底物的反扩散模式促使了分层生物膜系统在 MABR 中的形成。根据理论模型，好氧微生物（ AOB 和 NOB ）主要占据生物膜的内层，而厌氧微生物（ anammox bacteria 和 n-DAMO microorganisms ）则主要生长在生物膜的外层。然而如何平衡好曝气量，使得氧气量足够支持短程好氧氨氧化（ PN ），且不过曝气而抑制厌氧微生物的活性是本研究中最大的难点。在 MABR 中耦合部分亚硝化、厌氧氨氧化和厌氧甲烷氧化（ Partial nitritation, anammox 和 n-DAMO ）的工艺为同时去除溶解性甲烷和氮提供了可能性，具有“一石两鸟”的效果。一步解决了厌氧处理结合自养型脱氮工艺的两大难题：溶解甲烷的吹脱导致的温室气体释放，以及其有限的脱氮效率。该技术在PNA的基础上耦合了厌氧甲烷氧化过程，因此被命名为“一段式 PNAM ”工艺。

图文导读

长期稳定的脱氮性能

Fig. 1 Long-term nitrogen removal performance: (A): influent and effluent nitrogen concentrations; (B) TN removal efficiency and TN removal rate; (C) species-specific nitrogen removal rates during the PN/A and PNAM stages. r _AOB : ammonia oxidation rate by AOB, r _NOB : nitrite oxidation rate by NOB, r _AN : nitrite removal rate by anammox bacteria, r _DB : nitrite removal rate by n-DAMO bacteria, r _DA : nitrate removal rate by n-DAMO archaea.

该工艺在处理主流污水 (NH ₄ ⁺ : 50 mg N/L) 时 , 其出水总氮低于 5 mg N/L, 该出水水质能满足受纳水体敏感地区严格的排放标准（ < 5 mg TN/L ），该技术的脱氮效率始终维持在 90% 以上。该技术高效的脱氮是通过 AOB, anammox bacteria 和 n-DAMO microorganisms 之间的协同作用得以实现。尽管 NOB 在反应器运行中后期也表现出了较高的活性，但出水水质依然稳定在 5 mg N/L 以下。这足以体现 n-DAMO microorganisms 的存在对于系统脱氮稳定性的重要作用。

长期稳定的溶解甲烷去除速率

Fig . 2 Long-term dissolved methane removal performance during the PNAM stage: (A) dCH ₄ concentrations in influent and effluent; (B) total methane removal efficiency (TMRE) and removal rate ( ); (C) gaseous methane concentration in the off-gas .

在为期 300 天的稳定运行中，随着甲烷去除率的提升，溶解甲烷从起初的 3.5 mg/L 逐步提升至 20 mg/L （饱和浓度）。在第 150 天后，甲烷去除效率始终稳定在接近 100% 。

原位活性测试 （ In situ Batch tests ）

Fig. 3 Results of Batch tests A-F under different conditions: (A) NO ₂ ^- +O ₂ ; (B) NH ₄ ⁺ +NO ₂ ^- ; (C) NH ₄ ⁺ +O ₂ ; (D) CH ₄ +NO ₃ ^- ; (E) CH ₄ +NO ₂ ^- ; (F) CH ₄ +O ₂ .

6 组原位活性测试验证了 AOB, 好氧亚硝酸氧化菌 (NOB), anammox bacteria, n-DAMO microorganisms 以及好氧甲烷氧化菌 (MOB) 在生物膜系统中的共生。此外，研究结果表明，溶解甲烷的去除主要依赖于 n-DAMO 的作用， MOB 仅贡献极小部分的去除。

针对动态进水成分的系统响应

Table 1. Nitrogen and dissolved methane removal of the novel PNAM system at dynamic influent concentrations .

Influent composition	Effluent compositions	Removal efficiency (%)
NH ₄ ⁺ -N (mg N/L)	dCH ₄ (mg CH ₄ /L)	NH ₄ ⁺ -N (mg N/L)	NO ₂ ^- -N (mg N/L)	NO ₃ ^- -N (mg N/L)	dCH ₄ (mg CH ₄ /L)	Total N	Total dCH ₄
20.4 ± 1.0	20.4	1.9 ± 0.2	0.0	0.3 ± 0.1	0.1	90.0 ± 0.6	99.6
40.3 ± 1.1	21.2	2.9 ± 0.7	0.0	0.2 ± 0.0	0.0	92.4 ± 1.7	99.9
51.9 ± 1.0	22.6	6.9 ± 0.8	0.0	0.3 ± 0.0	0.1	86.5 ± 1.4	99.1
59.6 ± 0.8	20.6	7.4 ± 0.1	0.0	0.3 ± 0.0	0.0	87.4 ± 0.1	99.9
76.6 ± 2.8	20.6	10.1 ± 0.9	0.0	1.0 ± 0.2	0.0	85.8 ± 0.9	99.9

短期实验证明，该系统在应对进水浓度波动时（ 20-80 mg NH ₄ ⁺ -N/L ），仍表现出较为稳定的脱氮性能，脱氮效率始终高于 85% 。出水中的硝酸盐浓度始终低于 1 mg NO ₃ ⁻ -N/L ，这表明以甲烷作为唯一碳源可有效还原亚硝酸盐 / 硝酸盐，以支持通过 n-DAMO 工艺脱氮。除此之外，甲烷去除效率一直稳定维持在 100% 。

微生物种群分析

Fig. 4 Bar plots displaying the dynamics of the microbial community in the PN/A stage on Day 32 and in the PNAM stage on 246, 263, and 287: (A) genera with the top 20 most relative abundance in at least two samples are presented; (B) relative abundances of the functional microbial groups. Aerobic microorganisms include AOB, NOB, and aerobic methanotrophs (MOB), and anaerobic microbial groups include anammox bacteria (AMX), n-DAMO bacteria (DB) and n-DAMO archaea (DA).

16S rRNA 基因扩增子测序结果进一步验证了功能性菌包括： AOB, NOB, anammox bacteria, n-DAMO microorganisms 和 MOB 的存在。然而厌氧菌的丰度远高于好氧菌的丰度，这可能是由于大部分生物膜处于缺氧条件下，为厌氧微生物的生长提供了良好的环境。

微生物交互作用模型

Fig. 5 A conceptual model for the potential microbial interaction in one-stage oxygen-based PNAM.

本研究创建了一种全新的微生物种群之间相互作用的理想生态模型。由于氧气从膜腔扩散到生物膜中，好氧微生物（例如 AOB 和 NOB ）主要分布在生物膜基底，将从液体中渗透的氨氮转化为亚硝酸盐和硝酸盐。产生的亚硝酸盐被 anammox bacteria 或 n-DAMO 细菌消耗。 Anammox bacteria 和 NOB 共同产生的硝酸盐被 n-DAMO 古菌利用并还原为亚硝酸盐，从而实现进一步脱氮。推测 n-DAMO 细菌和古细菌主要在生物膜的外层占主导地位，因为作为电子供体的溶解甲烷仅能从液相中获得。

小结

本研究首次将 AOB 、 NOB 、 anammox bacteria 以及 n-DAMO microorganisms 耦合在一个膜曝气生物膜反应器（ MABR ）中，用于同时去除厌氧处理市政污水中的氮和溶解性甲烷。该技术在PNA的基础上耦合了厌氧甲烷氧化过程，因此被命名为“一段式PNAM“工艺。目前，基于厌氧甲烷氧化（ n-DAMO ）开发的工艺主要分为三类：利用 Biogas 的高效脱氮技术（ Case 1 ）、利用溶解甲烷的一段式 PNAM （本研究， Case 2 ）、以及利用溶解甲烷的两段式 A/O 工艺（ Case 3 ）。这些新型污水脱氮、温室气体减排技术的开发有助于实现污水处理工艺从能源密集型能源自给自足型的转变。

参考文献：Coupling Partial Nitritation, Anammox and n-DAMO in a Membrane Aerated Biofilm Reactor for Simultaneous Dissolved Methane and Nitrogen Removal

文章链接 : https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0043135424004135

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