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苏州大学唐建新教授联合中国计量大学叶永春、马廷丽教授：利用多功能分子实现界面能级对准和缺陷钝化制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池

时间：2023-11-18 来源： 浏览：

苏州大学唐建新教授联合中国计量大学叶永春、马廷丽教授：利用多功能分子实现界面能级对准和缺陷钝化制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池

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以下文章来源于CBG资讯 ，作者唐建新教授等

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导语

二氧化锡（SnO 2 ）是目前钙钛矿太阳能电池（PSC）中使用最为广泛的电子传输层（ETL）。 然而，ETL和钙钛矿之间的界面分布着大量的缺陷，从而降低了PSCs的性能。 近日， 苏州大学唐建新教授联合中国计量大学叶永春、马廷丽教授 合作，在该领域取得了研究进展，该研究通过将2, 5-二氯对苯二甲酸（DCPPA）掺入SnO 2 和钙钛矿层之间的界面来构建分子桥接层，以实现更好的能级排列和优异的界面接触。 多功能分子桥接层不仅可以钝化Sn悬空键和氧空位，提高SnO 2 的导电性和电子提取率，而且还可以与未配位铅离子产生强相互作用，调节钙钛矿晶体生长和减少缺陷辅助的非辐射复合。 最终，对于活性面积为0.15 cm 2 器件和17.52 cm 2 模组，DCPPA改性的PSC分别实现了23.25%和20.23%的功率转换效率（PCE）。 此外，基于DCPPA改性的钙钛矿薄膜和PSCs显示出优异的长期稳定性。 在环境氛围下1000小时后，未封装的目标器件可以保持超过90%的初始PCE。 相关研究成果以“Interfacial Energy Level Alignment and Defect Passivation by Using a Multifunctional Molecular for Efficient and Stable Perovskite Solar Cells”为题发表在 Adv. Funct. Mater. （DOI: 10.1002/adfm.202310136）。

前沿科研成果

利用多功能分子实现界面能级对准和缺陷钝化制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池

具有优异光电性能的金属卤化物钙钛矿在太阳能电池、发光二极管、光电探测器、激光器等领域取得了重大突破。其中，钙钛矿太阳能电池（PSC）尤为突出，其认证效率创下了26%的历史新高。这种惊人的效率加上低成本和灵活的生产，使PSC比其他高效光伏技术更具吸引力。对于典型的PSC是由钙钛矿层、电子传输层（ETL）、空穴传输层（HTL）和电极组成。氧化锡（SnO 2 ）是最先进的PSC中最常用的ETL，因为它具有高电子迁移率、高透射率、高稳定性、良好的能量排列和低工艺温度。然而，在SnO 2 和钙钛矿之间的界面中隐藏着大量的关键问题。例如，分布在钙钛矿和SnO 2 之间的掩埋界面上的缺陷会恶化PCE和PSCs的长期稳定性，如氧空位、锡空位和羟基。基于此， 2 ,  5-二氯对苯二甲酸（DCTPA）自组装层首次被用作SnO 2 /钙钛矿界面的界面分子桥接层 ， 以钝化界面缺陷并调节能带排列 。其中， ─COOH和Cl基团可以钝化SnO 2 表面 的 氧空位 和 配位不足的Sn ， 以增强电子提取 。此外， 钙钛矿掩埋界面的未配位铅离子也可以被─COOH基团钝化 ， 从而导致有效的辐射复合 。因此， 基于DCPPA钝化的PSC对于 小面积 器件和 模组 分别实现了23.25%和20.23%的PCE 。 在30–40%大气环境的相对湿度下 ， 经过DCTPA改性的未封装装置在1000小时内保持了90%以上的初始效率 。
图1. 二氧化锡薄膜的性能表征（来源： Adv. Funct. Mater. ）
 
作者首先对改性前后的SnO 2 薄膜进行了表征。SnO 2 /DCTPA薄膜表现出提高的导电性和电子迁移率。UPS结果显示，在DCPPA改性后，SnO 2 和钙钛矿的导带（CB）之间电子转移的能级偏移（ΔE）从最初的0.83 eV降低到0.14 eV，这表明来自钙钛矿的电子可以被有效地提取并抑制界面非辐射电荷复合。因此，DCPPA改性可以有效地提高SnO 2 的导电性，并在SnO 2 /钙钛矿界面中获得良好的能量排列。
图2. 钙钛矿薄膜的性质表征。（来源： Adv. Funct. Mater. ）
 
为了探索DCPPA改性对钙钛矿膜的影响，在图2中进行了形貌、晶体结构和光学表征。DCPPA改性的钙钛矿膜的平均晶粒尺寸（530 nm）大于原始SnO 2 上的膜的平均粒度（453 nm）。DCPPA改性后，钙钛矿膜的主衍射峰（在13.94°和28.24°，对应于（100）和（200）晶面）的强度增加，表明DCPPA改质增加了钙钛矿的结晶度。还可以清楚地观察到，PbI 2 在12.47°处的峰值强度降低，表明从PbI 2 到钙钛矿的转变相对完整。因此，晶粒尺寸的增大和结晶度的优化可能归因于DCPPA和钙钛矿之间的相互作用。
此外，对稳态光致发光（PL）和时间分辨PL（TRPL）光谱进行了表征，以探索SnO 2 /钙钛矿界面处的载流子复合和载流子输运动力学。提高的PL强度和延长的PL寿命表明，钝化的界面缺陷和改进的钙钛矿膜导致有效辐射复合。随后，沉积在ITO/SnO 2 衬底上的钙钛矿膜在稳态PL和TRPL测量中表现出完Q全相反的趋势。表明DCPPA修饰的SnO 2 比未修饰的SnO 2 层更有效地从活性层中提取电子，进一步证实了钙钛矿和SnO 2 之间界面的快速电荷转移。
图3. DCTPA在钙钛矿埋底界面的相互作用（来源： Adv. Funct. Mater. ）
 
为了验证DCTPA与SnO 2 和钙钛矿膜之间的相互作用，作者进行了XPS和傅里叶变换红外（FTIR）光谱表征，如图3所示。DCPPA作为一种多功能分子桥接层，对SnO 2 层的氧空位和Sn悬空键起到钝化作用；钝化钙钛矿界面处未配位的Pb 2+ ，分别大大提高了SnO 2 的导电性、结晶度和载流子复合/传输，有效地钝化了钙钛矿埋界面的缺陷。
图4. 器件性能（来源： Adv. Funct. Mater. ）
图5. 器件稳定性测试（来源： Adv. Funct. Mater. ）
随后，基于DCPPA钝化的PSC对于小面积器件和模组分别实现了23.25%和20.23%的PCE。DCTPA改性后器件表现出良好的稳定性。在30–40%大气环境的相对湿度下，经过DCTPA改性的未封装装置在1000小时内保持了90%以上的初始效率。
 总 结 
作者在SnO 2 和钙钛矿层之间引入多功能桥接层，通过界面能级对准和缺陷钝化来实现高效稳定的PSCs。结果表明，DCPPA可以改善SnO 2 的能级匹配，提高SnO 2 的电导率，从而增强电子提取。其次，由于DCPPA钝化了不配位的Pb 2+ ，提高了钙钛矿薄膜的结晶质量，从而减少了晶界缺陷。因此，具有多功能分子桥接层的界面工程为高效、长期稳定的PSCs和微型模组的商业化生产提供了一条可行的途径。
本篇工作通讯作者为中国计量大学的 叶永春 博士、 马廷丽 教授和苏州大学的 唐建新 教授。中国计量大学的 叶永春 博士为该论文的第一作者。上述研究工作得到了国家重点研发计划（No.2022YFE0108900）、澳门特别行政区科技发展基金（No.0018/2022/A1）、浙江省自然科学基金（批准号：LY19F040005）、中国计量大学启动资金（No. 220971）。

教授简介

唐建新 教授，2002年获浙江大学学士学位；2006年获香港城市大学博士学位；曾在日本千叶大学作访问学者，在香港城市大学担任高级研究助理，在日本三菱电机株式会社担任芯片设计工程师；2008年受聘为苏州大学教授、博导，任教至今；2021年同时受聘澳门科技大学教授。主要从事光电子学器件物理研究，探索界面调控在高效发光二极管和光伏太阳能电池的光电转换过程的应用。主持国家和省部级项目多项。入选国家级重点人才计划、国家基金委“优秀青年科学基金”、科技部中青年科技创新领军人才、江苏省“333高层次人才培养工程”第二层次、江苏省“六大人才高峰”高层次人才培养对象。获江苏省科学技术一等奖（排名第1），教育部“高等学校科学研究优秀成果奖”自然科学二等奖1项（排名第1），江苏省青年科技奖。
叶永春 博士，2021年获苏州大学博士学位，同年入职中国计量大学材料与化学学院。主要从事于钙钛矿光电器件领域的研究，涉及钙钛矿半导体材料与器件的基础物性分析、界面物理、载流子输运过程及缺陷机制与钝化策略研究。

邀稿

今天，科技元素在经济生活中日益受到重视，中国迎来“科学技术爆发的节点”。科技进步的背后是无数科学家的耕耘。在追求创新驱动的大背景下，化学领域国际合作加强，学成归国人员在研发领域的影响日益突出，国内涌现出众多优秀课题组。为此，CBG资讯推出 “人物与科研”栏目 ，走近国内颇具代表性的课题组，关注研究、倾听故事、记录风采、发掘精神。来稿请联系C菌微信号： chembeango101 。

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