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1月5日, 四川大学化学学院余达刚课题组 与美国康奈尔大学林松课题组合作在 Nature 杂志在线发表题为“Electrochemical reactor dictates site selectivity in N-heteroarene carboxylations”的研究论文。
四川大学为第一单位 ,化学学院余达刚教授和美国康奈尔大学林松教授为 共同通讯作者 ,四川大学化学学院2022届博士孙国权、康奈尔大学余鹏博士和张文博士为 共同第一作者 。
该项目由国家自然科学基金委、科技部973项目、四川省科技厅、四川大学和北京分子科学中心给予经费支持,四川大学分析测试中心王晓燕老师以及化学学院化学专业实验室综合训练平台李静老师和邓冬艳老师的给予测试支持。
反应性和选择性是合成化学中需要重点关注的两个方面。如何调控反应性和选择性,实现精准合成,是合成化学家们一直探索的关键问题。
四川大学化学学院 余达刚课题组一直致力于发展CO2参与的精准合成化学,在可见光催化CO2转化研究(工作总结:Acc. Chem. Res. 2021, 54, 2518; 代表性工作:Nat. Catal. 2021, 4, 304;Nat. Catal. 2022, 5, 832)的同时,考虑到有机电合成策略利用电子作为清洁还原剂,且可通过改变电流或电压实现反应性和选择性调控的优势,探索了电化学促进的CO2转化(代表性工作:Nat. Commun. 2021, 12, 7086; J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 2062),并在研究过程中意外发现了一种有趣的现象: 改变电解池类型,就可以改变CO2参与氮杂芳烃羧基化反应的区域选择性!
该工作利用CO2作为理想的羧基源,通过改变电解池实现了氮杂芳烃直接高效且区域选择性可调控的羧基化反应,具有良好的底物适应性和官能团的兼容性, 为重要含氮杂环羧酸类化合物的制备提供了新方法,也为CO2资源化利用、碳氢键官能团化以及反应选择性调控提供了新思路。
论文链接:
https://www.nature.com/articles/s41586-022-05667-0
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