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Angew：分子筛中Lewis和Brønsted酸位点动态平衡

时间：2023-06-09 来源：浏览：

Angew：分子筛中Lewis和Brønsted酸位点动态平衡

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目前人们对分子筛中的 Brønsted acid sites (BAS) 位点结构理解非常深入，但是人们对 Lewis acid sites (LAS) 位点的结构并不清楚。在含水的条件，人们观测发现酸性分子筛能够可逆的形成八面体结构骨架 Al 物种，但是对于结构和形成机理并不清楚。

有鉴于此， 查理大学 Lukáš Grajciar 、苏黎世联邦理工学院 Jeroen A. van Bokhoven 等 结合 ²⁷ Al NMR 实验表征和理论计算，首次深入研究分子筛骨架八面体 Al 物种。

本文要点

要点1. 在含水条件，当分子筛存在多个相邻的 BAS 位点时， LAS 位点能够动态存在并且具有很好的热力学稳定性。

要点2. 发现产生这种八面体 LAS 位点的关键需要三个质子：在较低的质子浓度，通过增加 Si/Al 比例或者通过离子交换法生成非酸性分子筛，四面体型 BAS 稳定性能够增强。这项工作研究发现骨架有关的八面体 Al 物种的本质和可逆变化特点。

Mengting Jin, Manoj Ravi, Chen Lei, Christopher James Heard, Federico Brivio, Zdeněk Tošner, Lukáš Grajciar, Jeroen Anton van Bokhoven, Petr Nachtigall, Dynamical Equilibrium between Brønsted and Lewis Sites in Zeolites: Framework-Associated Octahedral Aluminum, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202306183

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202306183

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