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【材料】界面张力辅助温度梯度结晶法制备高质量MAPbBr3钙钛矿单晶

时间：2023-12-24 来源： 浏览：

【材料】界面张力辅助温度梯度结晶法制备高质量MAPbBr3钙钛矿单晶

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金属卤化物钙钛矿因其优异的光电半导体性能而被广泛应用于太阳能电池、光电探测器、激光器、发光二极管和晶体管等器件的研究。当前，钙钛矿光电器件的光敏材料以多晶钙钛矿薄膜制备为主。与钙钛矿多晶相比，钙钛矿单晶因无晶界而展现出更加优异的光电性能和化学稳定性。关于钙钛矿单晶的合成与制备，研究者从温度控制和配体辅助两个方向开发了多种结晶策略，如逆温结晶、降温结晶、高温熔融、反溶剂辅助结晶、配体辅助结晶和液相分离诱导结晶等。其中，液相结晶是常用的有效策略。然而，基于溶液的快速生长高质量的钙钛矿单晶依然面对诸多挑战。在溶液体系的控温结晶策略中，热对流溶液扰乱溶质的扩散路径而造成结晶秩序紊乱，从而在钙钛矿晶体中产生大量晶格缺陷。在溶液体系的反溶剂或配体辅助结晶策略中，可以排除热对流的干扰，但过程控制的难度较大，溶液组分不均匀性明显，溶剂回收工艺更加复杂。液相分离诱导结晶策略通过PDMS的层析诱导结晶制备高质量的MAPb Br 3 单晶，也能排除温度影响，但溶剂扩散缓慢，限制了单晶的生长速率。
基于上述挑战， 山东大学 空间科学与物理学院空间科学攀登团队行星科学课题组在系统研究钙钛矿结晶过程中界面张力作用机理的基础上，开发了一种 PDMS（聚二甲基硅氧烷）辅助温度梯度晶体生长技术（PTG）。此技术在不牺牲钙钛矿晶体质量的条件下，能够快速制备出MAPb Br 3 单晶。 该单晶展现出的XRD摇摆曲线半峰宽为0.00806°（已报道的最小值），以及1002 ns的载流子寿命和4.25× 10 9 cm -3 缺陷态密度。基于此MAPb Br 3 单晶的X射线探测器，实现了7275 μC G y -1 cm 2 的高灵敏度和0.67 μG y -1 的低探测极限。该研究工作首次揭示界面张力在钙钛矿晶体生长过程中作用机理，为高质量钙钛矿单晶的快速制备提供了一种有效可行的方法，也为深空高能射线探测器的研制提供了一种新的选择。相关研究成果发表在 ACS Applied Material & Interfaces 上。

图1. MAPb Br 3 钙钛矿结晶与晶体生长。(a) PDMS辅助结晶原理图；(b) 形核半径与自由能的关系；(c) 溶液的表面和内部的形核半径的比较；(d)生长过程中自由能变化图解；(e)界面悬浮生长的力学图解。

图2. MAPb Br 3 钙钛矿单晶的表征。(a) 粉末XRD和最大面XRD图谱；(b) XRD摇摆曲线；(c)吸收曲线和禁带宽度；(d) 荧光寿命曲线；(e)和(f) I-V测试曲线。

图3. MAPb Br 3 单晶探测器的x射线探测器。(a)结构图；(b)光电流响应；(c)灵敏度；(d)探测极限。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Interface-Tension-Assisted Temperature-Gradient Crystallization of High-Quality MAPb Br 3 Perovskite Single Crystals with Low Defect Densities
Dong Liu, Li Jiang, Xianyuan Jiang, Xue Sun, Guodong Zhang, Ying-Bo Lu, Yong Wang, Zhongchen Wu, Zongchen Ling
ACS Appl. Mater. Interfaces , 2023 , 15 , 57846–57855, DOI: 10.1021/acsami.3c13614
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