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EES：(Co,Ni)(OH)2异相原子配位调节Pt单原子析氢活性

时间：2022-12-28 来源：浏览：

EES：(Co,Ni)(OH)2异相原子配位调节Pt单原子析氢活性

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氢氧化物负载的原子结构，特别是单原子，为活性微环境调节提供了广泛的范围，以提高催化性能，但很少有人探索单氢氧化物和双氢氧化物之间的电子协同作用。

近日， 江西理工大学 Lihua Zhu ，香港大学 Zhengxiao Guo ，中科院福建物构所 Guoliang Chai ，季华实验室 Zhiqing Yang 提出了一种构建 Pt ₁ /(Co,Ni)(OH) ₂ /C 单原子催化剂（ SAC ）的方法。 Pt 单原子 Pt ₁ 稳定并锚定在有缺陷的 (Co,Ni)(OH) ₂ 的表面上，后者进一步负载在炭黑上。

本文要点

要点1. Pt ₁ /(Co,Ni)(OH) ₂ /C SAC 催化剂表现出远优于 Pt ₁ /Co(OH) ₂ /C 、 Pt ₁ /Ni(OH) ₂ /C 、 Pt ₁ /C 和商业 20 wt% Pt/C 的析氢反应 (HER) 活性。特别地，它表现出几乎零起始过电位和突出的 HER 电催化质量活性，在 0.09 V 时分别是 Pt1/C 的 29.7 倍和商业 20 wt% Pt/C 的 115.9 倍。在 100 mA cm ^-2 下 24 小时的计时电位法测试和 20000 次循环的循环伏安法测试后，衰减可以忽略不计。

要点2. 拉曼光谱表明水分解的 Volmer 步骤 (H-OH 键断裂 ) 发生在 (Co,Ni)(OH) ₂ 的缺陷位置附近。

要点3. 密度泛函理论 (DFT) 计算证实了 Pt 单原子和双金属 (Co,Ni)(OH) ₂ 之间的电子协同作用，这产生了 Pt 的稳定锚定和适当的 *H 吸附能，实现快速析氢。

这一工作为发展 SACs 开辟了一条新的途径，并带来了通过单氢氧化物和双氢氧化物之间的电子协同的异质原子配位来提高 SACs 催化性能的 Pt 单原子的有效电子调谐的新认识。

An Pei, et al, Effective electronic tuning of Pt single atoms via heterogeneous atomic coordination of (Co,Ni)(OH) ₂ for efficient hydrogen evolution, Energy Environ. Sci., 2023

DOI: 10.1039/D2EE02785B

https://doi.org/10.1039/D2EE02785B

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