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南开大学李伟教授Nature子刊：Fe-poN-C/Fe助力电化学CO2还原

时间：2023-09-08 来源： 浏览：

南开大学李伟教授Nature子刊：Fe-poN-C/Fe助力电化学CO2还原

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电化学CO 2 还原的一大挑战是提高能量效率，需要在提高产物法拉第效率（FE）的同时降低过电位。
基于此， 南开大学李伟教授等人 报道了一种改性的Fe-N-C电催化剂，Fe NPs和吡咯型Fe-N 4 位点固定在低氧碳基体（Fe-poN-C/Fe）上。Fe-poN-C/Fe催化剂在H-型电池中以0.24 V的低过电位提供99.7%的高FE CO ，在流动电池中以接近100%的FE CO 和-14.1 mA·cm -2 的超低过电位实现97.1%的超高阴极能量效率（CEE）。
此外，超过100 h的稳定性测试表明，在电流密度大于40 mA·cm −2 时，Fe-poN-C/Fe催化剂产生具有较高CEE（＞90%）和近100%选择性的CO。
通过DFT计算，作者研究了局部结构、配位N型、Fe NPs和碳上氧对Fe-N-C催化剂ECR转化为CO性能的影响。作者构建了吡啶型Fe-N 4 （Fe-pdN 4 ）、吡咯型Fe-N 4 （Fe-poN 4 ）和吡咯型Fe-N 4 （Fe-poN 4 /Fe13）上的Fe13纳米团簇，分别作为Fe-pdN-C(O)、Fe-poN-C(O)和Fe-poN-C/Fe催化剂的模型。Fe-pdN 4 的速率决定步骤（RDS）是*CO解吸，自由能变化较大，为1.16 eV。
Fe-poN 4 对*CO解吸的自由能变化低于Fe-pdN 4 ，但其形成*COOH所需的自由能变化明显增加。对比Fe-poN 4 和Fe-pdN 4 ，Fe-poN 4 /Fe13在引入表面Fe NPs后，极大降低了*COOH生成和*CO解吸的自由能隙，使得Fe-poN-C/Fe催化剂具有更强的CO生成活性和更低的过电位。
此外，通过差分电荷分布进一步研究了与重要的*COOH中间体结合的三种催化剂模型。对比Fe-poN 4 和Fe-pdN 4 ，Fe-poN 4 /Fe13在活性位点与*COOH之间表现出明显的电子密度积累，表明Fe NPs的引入有利于稳定*COOH中间体，从而促进CO 2 还原过程。作者还构建了另一个Fe-poN 4 封装的Fe NPs模型（Fe13@Fe-poN 4 ），其中Fe-poN 4 为活性位点。结果表明，Fe13@Fe-poN 4 具有比Fe-poN 4 /Fe13更高的*COOH形成自由能隙，表明表面Fe NPs在促进ECR活性中的重要性。
Combining Fe nanoparticles and pyrrole-type Fe-N 4 sites on less-oxygenated carbon supports for electrochemical CO 2 reduction. Nat. Commun., 2023 , DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-40667-2.
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