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ACS Catalysis：GaZrOx/H-SAPO-17催化CO2选择性加氢制低碳烯烃

时间：2023-08-30 来源：浏览：

ACS Catalysis：GaZrOx/H-SAPO-17催化CO2选择性加氢制低碳烯烃

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CO ₂ 加氢制备轻烯烃是实现碳循环的一种方法，调节轻烯烃产物的分布、促进生成特定烯烃产物是改善碳利用效率的关键，但是具有非常大的难度和挑战。

有鉴于此， 中国科学院山西煤炭化学研究所樊卫斌、董梅、王森等 设计了一系列 GaZrO _x /H-SAPO-17 复合催化材料，当 CO ₂ 的转化率为 9.0 % ，反应温度和反应压力分别为 375 ℃ 和 1.5 MPa ，产物中 C ₂ ⁼ -C ₄ ⁼ 的选择性达到 82.5 % ，烃类产物中的 CH ₄ 、 C ₂ ⁰ -C ₄ ^o 分别仅为 2.5 % 和 10.2 % 。特别是，烯烃产物（ C ₂ ⁼ -C ₅ ⁼ ）乙烯、丙烯的比例达到 >84 % ，催化剂稳定工作时间达到 100 h 。

本文要点

要点1. 通过时间 / 温度分辨 DRIFT 、同位素标记原位 DRIFT 、 ¹³ C MAS NMR 等表征技术，说明 GaZrO _x 氧化物上生成甲醇的主要中间物种是甲酸和甲氧基。当 GaZrO _x 与酸性分子筛结合后，生成的甲醇中间体快速的转化为轻烯烃产物。

要点2. 研究发现甲醇中间体转化过程产生的烯烃分布情况与 H-SAPO-17 酸性分子筛的孔结构有关。原位 UV-Vis 、原位 DRIFT 、程序升温表面反应、 ¹² C/ ¹³ C 甲醇切换实验，以及 DFT 理论计算等，验证 H-SAPO-17 的小型超笼具有非常强的立体位阻效应，避免生成含有较大烷基侧链的芳烃，因此能 够避免通过芳烃循环过程产生 C ₄₊ 长链烯烃 。

Lu Qin, Sen Wang*, Sheng Fan, Mei Dong*, Zhangfeng Qin, Jianguo Wang, and Weibin Fan*, Selective Hydrogenation of CO ₂ into Ethene and Propene over a GaZrO _x /H-SAPO-17 Composite Catalyst, ACS Catal. 2023, 13, 11919–11933

DOI: 10.1021/acscatal.3c01785

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c01785

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