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董帆PNAS：空穴优先氧化乙二醇，提高Cu−O−Ti位点还原硝酸盐制氨的效率和选择性

时间：2023-12-26 来源：浏览：

董帆PNAS：空穴优先氧化乙二醇，提高Cu−O−Ti位点还原硝酸盐制氨的效率和选择性

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还原和氧化反应的结合是太阳能驱动光氧化还原系统的本质，然而大多数研究集中在特定的半反应上，而完全光氧化还原反应的关键作用却被忽视。硝酸盐还原反应（ NO ₃ ⁻ RR ）作为一个典型的多电子参与过程，将 NO ₃ ⁻ 高效选择性还原为氨（ NH ₃ ）仍然是一个巨大挑战。

在此， 电子科技大学董帆 利用合理的氧化半反应在 Cu−O−Ti 活性位点上实现 NO ₃ ⁻ 到 NH ₃ 的选择性转化。

本文要点

要点1. 作者通过将 NO ₃ ⁻ RR 与乙二醇氧化反应体系偶联发现，在 Cu−O−Ti 双金属氧化物团簇锚定的 TiO ₂ 纳米片上， NH ₃ 光合作用速率为 16.04±0.40 mmol g ⁻¹ h ⁻¹ ， NO ₃ ⁻ 转化率为 100% ， NH ₃ 选择性几乎为 100% 。

要点2. 综合原位表征和理论计算表明，乙二醇的引入加速了烷氧基（ ·R ）自由基形成的 h ⁺ 消耗，以避免 ·OH 自由基的产生。 Cu−O−Ti 位点的构建促进了乙二醇与 h ⁺ 的优先氧化，并增强了 e ⁻ 的产生以参与 NO ₃ ⁻ RR 。

Ruimin Chen et.al Promoting the efficiency and selectivity of NO ₃ ⁻ −to−NH ₃ reduction on Cu−O−Ti active sites via preferential glycol oxidation with holes PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.231 2550120

https://doi.org/10.1073/pnas.2312550120

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