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武汉理工大学彭勇教授和曹少文教授 CEJ：基于CsPbBr3/g-C3N4叠层结构的CO2气体光催化还原器件

时间：2022-04-23 来源： 浏览：

武汉理工大学彭勇教授和曹少文教授 CEJ：基于CsPbBr3/g-C3N4叠层结构的CO2气体光催化还原器件

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#无机钙钛矿 2 个
#叠层结构 1 个
#内建电场 1 个
#气相碳还原器件 1 个

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图 1   器件结构与机制示意图
高效光催化器件的设计对于实现低成本二氧化碳还原为太阳燃料具有重要意义。近日武汉理工大学彭勇教授团队和曹少文教授团队在《 Chemical   Engineering   Journal 》上联合发表了题为“ CsPbBr 3  perovskite based tandem device for CO 2  photoreduction ”的文章（ D OI ： 10.1016/j.cej.2022.136447 ）通过引入由 无机钙钛矿 CsPbBr 3 和 g-C 3 N 4 组成的大面积叠层结构来构建气相 CO 2 还原 器件，实现了 1 .16V ， 1 .86 m A/cm 2 的内建电场，促进了光生电荷定向迁移，有效地避免了复合。 在潮湿的气态 CO 2 系统中进行催化性能测试，这种光催化器件的光还原产率达到 238.7 μmol m -2  h -1 ，而纯 g-C 3 N 4 层 以及无序催化剂粉末的 C O 产率都不到 1 0 μmol m -2  h -1 。同时，在连续工作 5 天后，该 器件依然 保持了 >90% 的 初始 CO 产量 ，这相比于传统液相催化系统的几小时工作时间有着明显的提升，表明该器件具有很好的稳定性。该工作为探究了 CO 2 光催化还原器件的实际应用可行性。
 

图 2 （ a ）  g-C 3 N 4 、混合粉末和光催化 器件 上 CO 2 光还原的产率。 （ b ） 光催化 器件 产率的长期稳定性 测试 。
1 . 器件性能与稳定性
光催化性能测试是 在潮湿的 CO 2 气氛中进行， 该系统 不使用任何电解质或牺牲剂 ， CO 为主要 产物。使用 该叠层 结构 的器件 ， 其内部 载流子可以在 IEF 作用 下有序移动，最终 表现出高效 的 CO 产 率： 238.7 μmol m -2  h -1 ，而 纯 g-C 3 N 4 层的 CO 产量低至 8 μmol m -2  h -1 。 器件中的膜层也被研磨成粉末进行测试，其 CO 的产率 仅 为 9 μmol m -2  h -1 ， 表明 IEF 使电荷分离更 高 效。同时，该 器件 在 65℃ 的环境温度、 50% 的湿度下光照 5 天后仍能保持 90% 以上的 CO 产量，这对于液体基光 催化系统 来说是非常困难的。
 

图 3 （ a ， b ）光催化反应器。 (c) 光催化 器件结构 示意图。 (d) 截面扫描电子显微镜 (SEM) 图像。
2 . 器件结构表征
该器件 结构 是通过在多孔 叠层 g-C 3 N 4 /ZrO 2 /C 之间 填充 CsPbBr 3 纳米晶体制成的，多孔层为 CsPbBr 3 纳米晶体提供生长框架。 该器件的多孔结构具有 26.3 nm 的平均孔径，它 也 为潮湿的 CO 2 气体分子 提供了反应位点和传输通道。
 

图 4  (a) 器件中各层的 能级图与 Z - 型异质结示意图 。 (b) IEF 示意图。 (c) 光催化 器件 的 J-V 曲线。 (d) g-C 3 N 4 /TiO 2 层和完整光催化 器件 的光电流响应曲线，插图是 g-C 3 N 4 /TiO 2 层的光电流响应曲线的放大图。
3 . 器件内电场表征
基于叠层结构的自发电荷转移形成了宏观膜层间的  IEF ，促进了氮化碳中的激发电子向 CsPbBr 3 层的定向迁移，这与 CsPbBr 3 的进一步激发一起构成了有效的 Z - 型层状异质结 。为了 量化 I EF 的大小 ，测量了光催化 器件 的开路电压 Voc 为 1.16 V ，同时该 器件 的光电流密度为 1.86 mA/cm 2 。较高且 稳定 的光电流密度表明光催化 器件 中光生电荷载流子的 分离迁移 在 IEF 的作用 下得到优化。
接触电位 测试 进一步 研究了 器件 中光生电荷载流子的迁移过程， CsPbBr 3 表面 电势 在 暗态 条件下或 369 nm 光 激发条件 下 都能 达到稳定。当光源打开时， CPD 值立即降低，表明电子在表面的积累和异质结的形成。同时，还测量了 FTO 表面的 CPD 值。与 CsPbBr 3 层不同的是， FTO 层不能产生光生电荷，随着光源的开启其值减小，并呈现出持续下降的趋势。 CsPbBr 3 层表现出较低的表面电位，这表明了 IEF 的方向。
 

图  5 光催化 器件 上 CsPbBr 3   层 (a) 和 FTO 层 (b) 在黑暗条件和 369 nm 光照条件下的原位接触电位检测。

原文链接

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136447

作者简介

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彭勇 ， 武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室研究员、博士生导师。 2008 年毕业于武汉理工大学，获博士学位；目前其主要研究方向是钙钛矿薄膜光伏的产业化技术开发，目前已在 Nature ， Advanced materials 等杂志发表论文 30 余篇。主持十三五国家重点研发计划子课题，湖北省科技攻关重大项目，广东省科技创新战略专项资金项目，正在承担多项与钙钛矿太阳电池相关的省市地方政府、科技部和企业项目的大面积、可产业化的钙钛矿薄膜光伏产品生产技术开发任务。
曹少文 ，武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室研究员、博士生导师。国家自然科学基金优青项目获得者， 2018-2021 年连续入选科睿唯安 “ 全球高被引学者 ” 榜单。在能源光催化材料领域取得了若干创新性研究成果。已在 Chem. Soc. Rev., Joule, Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Chinese J. Catal. 等国内外高质量学术期刊上发表论文 100 余篇（高被引论文 21 篇）、被引用 13000 余次、个人引文 H 因子为 59 。

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