周敏教授、王功明教授、唐凯斌教授ACS Nano：调节空位周围局部原子环境促进HER催化活性

第一作者：詹文奇，翟兴吾

通讯作者：唐凯斌，王功明，周敏

单位：中国科学技术大学

缺陷工程已被广泛用于无机固体材料来实现更优的催化性能。以一种常见的过渡金属二硫化物（TMDs）MoS ₂ 为例，它在1977年被首次报道作为析氢反应（HER）的催化剂。2005年有学者报道了的理论计算的结果表明MoS ₂ 具有类似Pt的HER催化活性，但到目前为止，其性能仍然与实际应用相去甚远。其主要原因是二硫化钼该类材料中优先暴露的（001）晶面对于HER是化学惰性的，活性位点仅位于有限的边缘，2007年有学者在Science上发表了这一结论。从那时起，缺陷工程被广泛用于激活二硫化钼的基面。如何提高单个活性位点的本征活性具有重要的科学意义和挑战性。

近日，来自 中国科学技术大学唐凯斌教授、王功明教授和周敏教授 的合作，在国际知名期刊 ACS nano 上发表题为 “Regulating Local Atomic Environment around Vacancies for Efficient Hydrogen Evolution” 的研究文章。该文章从理论计算和实验两方面验证了通过空位周围局部原子环境的调节来促进二硫化钼的HER催化活性。

空位是一种常见的缺陷类型，经常被应用于缺陷工程来提高催化剂的催化活性。然而，催化剂上空位的局部原子环境由于其微观性和复杂性给研究带来了很大难度。弄清楚空位周围的原子环境及其是如何影响催化剂的反应活性具有重要科学意义和挑战性。本工作从理论和实验两方面研究了具有不同空位局部原子环境的MoS ₂ ，理论结算和实验的结果一致地表明空位周围有更多暴露的钼原子有助于MoS ₂ 的HER本征活性的提升。

空位周围局部原子环境的调控和表征一直是一个巨大的挑战。提出了一种简单的限域生长合成方法，通过调整前驱体中钼源与硫源的比例来实现空位周围的局部原子环境调节。并且创造性地利用正电子湮没技术来直接探测空位的局部原子微环境。先进的仪器表征技术和跨学科的结合促进了纳米化学在原子尺度上的发展。

以往的报道中，优化催化剂电子轨道和相应电子态的方法包括杂原子掺杂、空位工程、表面工程、界面调制等。在此，发现可以通过调节MoS ₂ 空位周围的硫原子和钼原子的比例和分布来优化催化剂的轨道和相应的电子态。这个结果证实了采用局部原子环境调节来获得更有效催化剂的可能性。

“Regulating Local Atomic Environment around Vacancies for Efficient Hydrogen Evolution “

周敏 ：中国科学技术大学化学与材料科学学院特任教授，博士生导师，2019年入选国家高层次人才计划青年项目加入中科大，在JACS, Angew. Chem., Adv. Mater., Nat. Comm等国际顶尖期刊上发表80余篇研究论文，被引超11000次，H因子为42。现为期刊J. Semi. 编委，Smart Mater青年编委。

课题组主要研究方向聚焦“非晶态功能材料及其在储能领域的应用”，包括在功能材料结构单元的设计、组装、表征及其在金属-CO2电池中的原位演化等。热忱欢迎优秀博士后或特任副研究员的加入，并提供优厚待遇与支持。详情请发邮件至mzchem@ustc.edu.cn联系咨询。