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电子科大向全军AM: 电子驱动效应助力CeCo-PTI实现高效CO2光还原为CH4

时间：2022-05-18 来源： 浏览：

电子科大向全军AM: 电子驱动效应助力CeCo-PTI实现高效CO2光还原为CH4

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光激发动态调制最大限度地提高了光生电子-空穴对的有效利用，在CO 2 光还原为CH 4 的过程中主导了多个电子参与还原。然而，目前的报道很少讨论通过修饰S型异质结对定向电荷转移的位点特异性调节。
基于此， 电子科技大学向全军 课题组报告了一种原子级调制策略，通过将单原子Co锚定到CeO 2 助催化剂而不是氮化碳载体中(CeCo-PTI)，这有利于CO 2 选择性地光还原为CH 4 。
通过原位动态跟踪研究，研究人员发现表面共嵌入双金属CeCo结合是通过S型异质结驱动动态电荷态强互连的关键特征，并且在CeO 2 助催化剂中的Co嵌入改性对定向电荷控制起到了关键作用，加速了电子从氮化碳供体到特定的Co中心的驱动，从而促进了电子参与的CH 4 形成。
更重要的是，该催化剂显示了对CH 4 生成的选择性控制(CH 4 生成速率：181.7 µmol g -1 ；选择性：88.3%)，分别比Ce-PTI(5.8 µmol g -1 )和PTI(1.5 µmol g -1 )高31倍和121倍，这是目前所报道的共催化剂诱导的PCN光催化剂中的最高值。因此，通过形成双金属CeCo复合材料可以作为初步的电子富集中心，并从与PTI的特定界面构型中表现出定向电子拉动，这种电荷的可转移性是甲烷形成的关键特征。
Site-Specific Electron-Driving Observations of CO 2 -to-CH 4 Photoreduction on Co-doped CeO2/Crystalline Carbon Nitride S-scheme Heterojunctions. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202200929
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