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【固态】清华大学马维刚AEM：固态电解质中锂枝晶主导机制：内部晶界or阳极界面？

时间：2023-10-25 来源： 浏览：

【固态】清华大学马维刚AEM：固态电解质中锂枝晶主导机制：内部晶界or阳极界面？

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锂枝晶的形成严重阻碍了全固态锂金属电池的实际应用。传统观点认为，枝晶在阳极处起始，然后生长为固体电解质（ SE ），而最近流行的观点认为， Li + 离子可以在电解质内的晶界（ GBs ）处直接还原，然后这些内部枝晶相互连接，导致短路失效。然而，内部晶界还是阳极界面主导枝晶的萌生仍存在争议。
清华大学马维刚 团队 对具有代表性的 Li 6 PS 5 Cl （ LPSC ）体系进行了第一性原理计算，以研究这两种枝晶引发机制。
本文要点：
1)   结果表明，固体电解质界面（ SEI ）阻断了电子泄漏，使内部 Li + 离子不太可能沉积。作者将从头算分子动力学（ AIMD ）模拟与理论模型相结合，并发现阳极界面处枝晶形成的临界电流密度（ CCD ）远低于晶界处，这表明枝晶更容易在阳极处引发。
2)   该研究表明，枝晶的形成是由阳极引发的机制而不是由 GB 引发的机制控制的。这些发现表明，阳极界面是设计无枝晶电池的主要考虑因素，而不是 GBs 。

参考文献：
Zhengcheng Gu et.al Insights into the Anode-Initiated and Grain Boundary-Initiated Mechanisms for Dendrite Formation in All-Solid-State Lithium Metal Batteries Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202302945
https://doi.org/10.1002/aenm.202302945

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