乌普萨拉大学田海宁团队Angew ：碱性体系中基于共轭聚合物纳米颗粒光催化剂制备过氧化氢及甲酸盐
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作为一种用途广泛的清洁能源，过氧化氢（H 2 O 2 ）在包括杀菌消毒、纸张漂白及有机合成领域均有着重要作用。不同于传统的高耗能、高污染的蒽醌法，光催化氧还原制备H 2 O 2 展现出了良好前景并得到了广泛关注。近年的相关研究主要集中在酸性及中性体系，而H 2 O 2 用途更广泛的碱性体系鲜见报道。
乌普萨拉大学田海宁团队 发展了一种可用于碱性环境下同时通过氧还原制备H 2 O 2 及通过氧化甲醇制备甲酸盐的共轭聚合物纳米颗粒（Pdots）。在最优条件下，该Pdots展现出188 mmol h -1 g -1 的H 2 O 2 产生效率。同时，该材料在450 nm下的表观量子效率在反应起始阶段（5 min）和反应持续阶段（75 min）分别达到30 % 和14 %。
光谱表征的结果显示，Pdots内电子给体的稳态荧光强度在电子受体的引入后被猝灭达90%，且电子给体与受体间的电子转移速率达到1×10 -10 s -1 。这一超快的电子转移使光生载流子得以被有效分离，从而参与到还原端和氧化端的反应中。作者利用多种表征手段分析并得出了反应前后聚合物分子结构中的变化，报道了该材料缺乏长程稳定性的原因，并针对该结论提出了可行的方案以提高该类聚合物材料在未来相关应用中的表现。
此外，电子给体在碱性溶液中对反应体系中甲醇的氧化效果显著，根据H 2 O 2 及另一产物甲酸盐的生成量，作者对反应机理做出了合理的推测并验证了其可行性，从而提出最终1：1的H 2 O 2 及甲酸盐生成自Cannizzaro反应和甲醛氧化反应的共同作用。
在该工作中，作者通过合理选择电子给体与受体构建Pdots，取得了优异的电子转移效率，从而在碱性环境中同时产生H 2 O 2 及甲酸盐，未来光催化产H 2 O 2 及附加价值化合物的设计提供了新的思路。
原文链接 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202202733
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