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光催化一直是一个活跃的研究领域，但是其发展受到两个因素的影响。其一，光催化反应中必须有足够的能量驱动半导体产生光生载流子，这浪费大量来自阳光的能量，并降低整个过程的效率；其二，反应效率与光照强度和温度负相关，在高温和高强度光照射下，光生电子-空穴对的寿命往往较短，从而降低了整体的光催化效率。目前，等离子体催化有望解决这些问题，其中等离子体金属纳米颗粒可以吸收光并产生热载流子来加速化学反应。与传统的基于半导体的光催化相比，等离子体催化在高温、高光强下具有更高的催化效率。
然而，等离子体催化的研究领域仍然存在争论，其中最激烈的争论之一是关于热效应和非热效应的相对重要性，能够分离等离子体催化中的热效应和非热效应是理解反应机理的一个重要步骤。然而，目前仍缺乏适当描述热效应和非热效应的总体光效能的评价标准，导致无法在不同反应和反应堆系统之间进行结论比较。
近日，
杜克大学刘杰
课题组提出了一个指数−整体光有效性(OLE)，以评价评价等离子体光催化的整体光效应。具体而言，研究人员采用了一种从整体光效应中提取非热效应的简便而通用的方法，解开了热效应和非热效应之间的复杂关系。
研究结果表明，在Rh/TiO
2
催化CO
2
加氢反应中，非热效应是光照强度和温度的函数，而热效应更为复杂，是光照强度、温度和催化剂厚度的函数。因此，总是有一个最佳的加热和光照明组合，以实现最大的整体光效。
对于所构建的特定的反应器-反应系统，在0.67 W cm
−2
的光强和325 °C的设定温度下，可以在反应器中使用20 mg的催化剂获得最大的OLE。此外，OLE和观察到的趋势还可以推广到其他涉及等离子体催化的反应体系。研究人员测量了Rh/TiO
2
在宽带白光下的CO
2
还原反应，并与紫外光进行了比较。由于Rh NP在白光下的等离激元效应较弱，而在高光强下非热效应占主导地位，尽管OLE在高光强下较低，其计算结果显示了一个类似于在紫外光下观察到的趋势。
这一结果表明OLE也可以应用于宽带等离子体催化剂。总的来说，该项工作证明，通过添加太阳能热吸收材料到等离子体催化剂，整体光效能可以提高超过纯催化剂，其不仅克服了传统光催化的局限性，并使得设计能够利用太阳光全光谱能量以强化重要化学反应的等离子体催化剂成为可能。
Achieving Maximum Overall Light Enhancement in Plasmonic Catalysis by Combining Thermal and Non-thermal Effects. Nature Catalysis, 2023. DOI: 10.1038/s41929-023-01045-9
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