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【催化】Angew. Chem.：无需牺牲剂，利用无金属的有机活性位点将二氧化碳和水光催化转化成甲烷和过氧化氢

时间：2023-10-31 来源： 浏览：

【催化】Angew. Chem.：无需牺牲剂，利用无金属的有机活性位点将二氧化碳和水光催化转化成甲烷和过氧化氢

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光催化C O 2 还原成甲烷的技术仍存在以下问题：甲烷选择性低、需加入额外的光敏剂和牺牲剂、气态还原产物难以从氧化副产物 O 2 中分离。针对以上问题， 南京大学 的 董林 教授团队的 邹伟欣 副教授、 仝庆 高级工程师与 中山大学 的 欧阳钢锋 教授、 叶宇昕 副教授合作，成功地开发出一种新颖的 无金属的电子给-受体聚合物光催化剂，首次实现在无需额外光敏剂和牺牲剂且室温的条件下，将C O 2 和H 2 O高选择性地转化成易于分离的C H 4 和 H 2 O 2 。
随着工业化进程的不断推进，环境污染和能源枯竭等问题也日益突出。利用光催化技术在太阳能驱动下将C O 2 还原为清洁碳氢燃料是缓解环境和能源问题的有效途径。甲烷因其高热值而成为理想的C1产物。然而光驱动C O 2 转化为甲烷的反应效率不高、选择性低，常常需要加入额外的光敏剂和牺牲剂以提供足够的电子和质子，同时需要引入金属位点增强对中间物*CO的吸附以促进进一步还原生成甲烷。此外，在反应过程中，氧化端不可避免会产生 O 2 副产物，这不利于气态还原产物的分离。因此，实现在无需牺牲剂和金属的环境条件下，高选择性地将C O 2 和 H 2 O光催化转化成易分离的甲烷燃料具有重要的意义。
近日，南京大学的董林教授团队与中山大学的欧阳钢锋教授团队合作，成功地开发出一种新颖的电子给-受体聚合物光催化剂，首次实现在无需额外光敏剂、牺牲剂和金属且室温的条件下，将C O 2 和 H 2 O转化成C H 4 和 H 2 O 2 。C H 4 的产率为10.6 μmol• g -1 •h -1 ，电子选择性高达90%，且无气相氧化产物，使得C H 4 易于分离。

该工作开发了一种新型的长寿命有机自由基作为C O 2 还原成C H 4 的高选择活性位点。该聚合物中的电子受体芘-4,5,9,10-四酮（PT）在光激发下转化成长寿命的氧中心有机自由基。该自由基与C O 2 反应形成稳定的碳酸酯五元环，并进一步质子化还原生成C H 4 ，从热力学上显著提高了C H 4 的生成。相反地，当以蒽醌（AQ）作为电子给体时，光激发后生成的有机自由基与C O 2 反应形成不稳定的四元环，促使CO的生成，无法生成C H 4 。

此外，由于PT的强拉电子作用，TPE-PT的激子几乎完全解离，且光生电子可在161.0 ps内被C O 2 快速提取，这有利于空穴的形成并避免其与电子快速复合。同时，TPE-PT有强的氧化能力，可将水氧化成 H 2 O 2 或 O 2 ，并可进一步地将 O 2 还原成 H 2 O 2 ，因此在体系中无需加入空穴牺牲剂，且没有难以分离的气相产物 O 2 。该工作为C O 2 的高选择性光催化还原制备易分离的C H 4 提供了一种新策略。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Metal-Free Photocatalytic C O 2 Reduction to C H 4   and H 2 O 2 under Non-sacrificial Ambient Conditions
Weixin Zou (邹伟欣), Yingyi Cheng (程映艺), Yu-Xin Ye (叶宇昕), Xiaoqian Wei (魏小倩), Qing Tong (仝庆), Lin Dong (董林), Gangfeng Ouyang (欧阳钢锋)
Angew. Chem. Int. Ed. , 2023 , DOI: 10.1002/anie.202313392
研究团队简介
董林 ，男，南京大学教授，博士生导师。1995年毕业于南京大学化学系获物理化学专业博士学位。1995-1997年在南京大学物理系凝聚态物理专业博士后流动站工作，1997起在南京大学化学系工作。2005年9月起任化学化工学院副院长；2008年5月任现代分析中心主任；2020-2023年任实验室与设备处处长。先后主持（或参加）过国家“863”、“973”、国家重大科研仪器研制项目（自由申请）、自然科学基金重点和面上项目、江苏省创新学者攀登计划、江苏省工业支撑计划、留学回国人员基金、博士点专项基金和中石化委托研究项目等多项。已正式发表SCI研究论文三百余篇，申请专利30件，授权16件。2001年获中国高校科学技术二等奖（第二完成人）；2012年获得江苏省优秀科技工作者称号；2018年获江苏省科学技术一等奖（第一完成人）；2022年获高等学校科学研究优秀成果奖自然科学奖二等奖（第一完成人）。研究工作主要集中在环境催化材料的控制合成和大气分子污染物的吸附、吸附分解、催化消除等方面。
https://www.x-mol.com/university/faculty/11565
欧阳钢锋 ，中山大学教授，化学工程与技术学院院长，国家杰出青年科学基金获得者，英国皇家化学会会士，中组部国家“万人计划”入选者，科技部中青年科技创新领军人才，广东省“珠江学者”特聘教授，中国分析测试协会高校分析测试分会副主任委员，广东省质谱学会理事长，广东省分析测试协会副理事长。担任国际期刊 Trends Anal. Chem. （IF = 14.9）、 Microchem. J. （IF = 5.3）副主编， Anal. Chim. Acta 、《环境化学》、《环境科学》、《分析化学》等杂志编委。主要从事环境分析化学、环境污染控制等方面的工作，主持包括国家杰出青年科学基金、国家重大仪器专项、国家基金重点项目等在内的多个国家级、省部级项目。在国际期刊发表SCI论文320余篇，包括 Chem. Rev. (1) 、 Chem. Soc. Rev. (1) 、 PNAS (5) 、 Angew. Chem. Int. Ed . (8) 、 Chem (1) 、 Nat. Proto. (1)、 Nat. Commun . (4) 、 Adv. Funct. Mater. (3)、 Adv. Sci. (3) 、 Anal. Chem. (23) 、 Environ. Sci. Technol. (13) 等化学、环境领域顶级期刊发文，ESI高被引论文7篇，热点论文1篇，论文总引超10000余次，入选爱思唯尔环境科学领域“中国高被引学者”榜单，入选“科学中国人”2017年度人物。主编中、英文专著各1部，参编英文专著3部。研究成果获得 2022 年中国分析测试协会科学技术奖特等奖（第一完成人）。
https://www.x-mol.com/university/faculty/15340
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