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臧双全/王珊Nature子刊：单原子调控纳米团簇电子结构，增强CO2电还原为CO

时间：2024-03-14 来源： 浏览：

臧双全/王珊Nature子刊：单原子调控纳米团簇电子结构，增强CO2电还原为CO

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介于小分子催化和多相金属催化之间的金属纳米团簇(NCs)催化是一个新兴的研究热点。尽管它们具有结构上的吸引力，但纳米NC的稳定性和催化性能普遍较差，使它们无法用于实际应用。人们已经投入了大量的研究通过定制其组成和结构(如异金属掺杂、配体工程和尺寸调节等)努力来改善金属NC的本征催化性质，但因为金属簇在组装过程中易受外部因素的影响，具有明确结构的金属NC的可控合成仍然面临着巨大的挑战。因此，有必要开发新的裁剪方法以实现具有高活性和稳定性的金属NC纳米催化剂的合成。
近日， 郑州大学臧双全 和 王珊 等通过有效的共电聚合策略实现了在聚咔唑基体(Poly-(Au 8 -DCP@M)，M=Fe、Co、Ni、Cu和Zn)中用单原子(SA)位点修饰的均匀分散的金属NC。
结果显示，与纯Au 8 晶体、自聚合的Poly-Au 8 、Poly-DCP@Fe和Poly-(Au 8 -DCP)(共聚合的Au 8 和DCP)催化剂相比，Poly-(Au 8 -DCP@Fe)催化剂对电化学CO 2 RR的催化效率显著提高。其在−0.57 V RHE 时的CO法拉第效率(FE)高达90.89%；并且Poly-(Au 8 -DCP@Fe)在该电位下连续电解6小时而没有发生明显的活性下降，且反应后材料的形貌和结构仍保持良好。
原位光谱表征和理论计算表明，功能化Fe单原子对Au 8 团簇的电荷密度和投影态密度具有调控作用(这使得它对CO 2 的电催化还原活性比单独的Au 8 金属团簇提高了约18.07倍)，电子结构的重新分布不仅加强了关键中间体*COOH的吸附，而且为CO 2 还原反应建立了有利的反应途径。
此 外，这种将纳米团簇和单原子固定在交联聚合物网络上的策略有效地减少了催化过程中团聚导致的性能失活，显著提升了反应稳定性。综上，这种通过引入额外的SA来调控金属纳米效能的方法对于设计高活性的金属纳米催化剂具有重要意义。
Single-atom tailored atomically-precise nanoclusters for enhanced electrochemical reduction of CO 2 -to-CO activity. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46098-x
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