Angew：MTO过程中间体探测与机理研究

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人们发现乙烯酮（ketene）CH2=C=O可能是分子筛催化甲醇制备烯烃（MTO）/合成气制备烯烃反应过程生成首个烯烃产物分子的关键中间体，但是因为乙烯酮及其衍生物的寿命非常短暂，而且难以被检测发现，因此目前人们对此反应的机理仍不清楚。

有鉴于此， 保罗谢勒研究所Patrick Hemberger等 报道通过原位同步辐射光电子光离子符合光谱（PEPICO）对HZSM-5分子筛进行表征，在实验中首次发现乙酸甲酯原位生成乙烯酮。

本文要点

要点 1.  观测发现甲基乙烯酮是生成乙烯的前驱体分子，并且通过计算化学预测乙烯酮转化为乙烯的反应过程通过甲基乙烯酮中间体核脱羰基反应过程进行。

要点2 .  通过首次探测发现甲基乙烯酮，人们能够理解C-C化学键中间体生成烯烃的过程。 在表征过程中除了发现甲基乙烯酮外，还观测发现2-丁酮，因此直接验证反应过程中生成结合在表面的丙酰基物种。 作者在实验中没有直接观测二甲基乙烯酮，这可能是因为二甲基乙烯酮快速的脱羰基生成丙烯，因此难以检测。

Xiangkun Wu, Zihao Zhang, Zeyou Pan, Xiaoguo Zhou, Andras Bodi, Patrick Hemberger, Ketenes in the Induction of the Methanol-to-Olefins Process, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI:   10.1002/anie.202207777

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207777

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