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李光琴JACS：锁定效应，实现金属@MOF超稳定选择性催化！

时间：2023-02-18 来源：浏览：

李光琴JACS：锁定效应，实现金属@MOF超稳定选择性催化！

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尺寸超小的金属纳米粒子作为异相催化剂，具有优异的催化活性，但是小尺寸纳米粒子在催化反应过程中容易重新聚集和损失催化活性，导致较低的催化反应选择性和较低的效率。

有鉴于此， 中山大学李光琴（ Guangqin Li ）等 报道一种锁定效应，将超小金属纳米粒子合成修饰在 MOF 的内部，从而实现高稳定性高选择性的催化活性。

本文要点

要点1. 将修饰醛基官能团的 MOF ZIF-90 与二胺通过缩醛反应方式实现锁定的方式将 Au 纳米粒子原位生成并且限域修饰在 MOF 内部，将这种修饰 Au 的 MOF 命名为 Au@L-ZIF-90 。 Au@L _a -ZIF-90 含有高分散 Au 纳米粒子（尺寸为 2.60±0.81 nm ），担载量达到 22 wt % ，在 3- 硝基苯乙炔（ 3-nitrophenylacetylene ）选择性加氢制备 3- 氨基苯乙炔的反应产率达到 99 % ，而且能够超过 20 次循环催化，远远高于其他没有锁定的催化剂以及其他类型催化剂。

要点2. 通过实验表征和 DFT 理论计算，说明 MOF 能够调控 Au 纳米粒子的电荷，导致在还原硝基的过程中表现优异的选择性（ 99 % ）。此外，这种锁定策略同样能够用于限域其他金属纳米粒子，各种锁定的金属纳米粒子催化剂都表现优异的选择性（ ≥90 % ）。这种锁定策略为精确控制金属纳米粒子的本征催化活性，从而为调控 MOF 微环境和高选择性催化提供方法。

Yicheng Zhong, Peisen Liao, Jiawei Kang, Qinglin Liu, Shihan Wang, Suisheng Li, Xianlong Liu, and Guangqin Li*, Locking Effect in Metal@MOF with Superior Stability for Highly Chemoselective Catalysis, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c12590

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12590

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