研究人员揭示硅纳米颗粒电极的降解过程 促进锂离子电池发展
研究人员揭示硅纳米颗粒电极的降解过程 促进锂离子电池发展
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硅基电极具有超大理论比电容 ，而且硅材料易于获得且成本低，因此日益受到关注。然而，由于明显的体积放大/收缩和强电解质间相（SEI）大量增长，硅基电极的容量会快速下降，并且循环寿命较短。了解硅纳米颗粒基负极的降解过程，对于解决活性材料断裂、粉碎或改进固体电解质界面（SEI），具有重要意义。
对于研究硅纳米颗粒基电极的降解过程而言，利用扫描电子显微镜（SEM）和能量色散 X射线光谱（EDX）等进行事后剖析研究（post mortem investigations），是常用且有效的方法。异位（Ex-situ）分析是指在适当的电池容量和健康状况下停止充/放电循环，然后将电池拆解，并利用SEM和EDX方法分析干电极。与非原位SEM不同，原位/现场原位（in-situ/operando）研究是在不拆卸电池的情况下进行的。
尽管，异位SEM和EDX可以提供有用的信息，但所得到的各类电极图片，不如使用原位/现场原位方法获得的同点测量结果精确。因此，有必要开发原位/现场原位方法，以全面了解锂离子电池中硅纳米颗粒基电极的降解过程。
在这项研究中， 研究人员利用准原位（QUIS）SEM和EDX，在充放电循环中探讨纯硅纳米颗粒复合电极的降解过程，包括粉碎、不可逆体积变化和表面降解产物（floor degradation merchandise）。
这项QUIS-SEM/EDX研究结合原位和非原位分析方法的优点，在受保护的环境中完成周期性非原位同点评估，从而获得SEM照片，就像在原位拍摄一样，可以准确地了解以往工艺过程。
在整个实验过程中，锂离子电池采用标准的天然碳酸盐基电解质，均在典型的工作环境下运行。为了确保受保护的准原位环境，以非破坏性方式将主要基于硅纳米颗粒的电极从电池中地取出，并保持在惰性气氛中。
结果表明， 采用QUIS-SEM/EDX方法，可以在同一区域对硅纳米颗粒基电极表面进行多次循环成像，且光束降解最小，具有良好的空间精度。经过10次循环后，通过QUIS方法对不同的放电率进行对比。研究人员发现，在放电率降低时，以持久的体积扩大为主；而在放电率升高时，碎片化结构占主导地位。
此外，对表面降解产物恒定增长的分析表明，氟基降解产物形成于导电添加剂上，而不是硅纳米颗粒上，意味着导电添加剂是形成均质SEI和锂离子电池降解的必要因素。 总之，QUIS-SEM/EDX方法可以消除潜在的成像/评估技术缺陷，以了解硅纳米颗粒的降解影响。
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