浙江大学Science，这个团队近3年一年一篇Science！
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从反应系统中有选择地、快速地去除产物H 2 O一直是提高受水热力学和/或动力学限制的反应的催化性能的非常理想的途径。设计包含H 2 O传导纳米通道的膜反应器可以改变反应平衡，但大规模制备无缺陷膜具有挑战性。催化剂表面的化学氢化可以通过加速水扩散来极大地促进反应，但在许多情况下，化学相互作用可能会改变催化剂表面的结构，甚至通过阻碍反应物分子的进入来阻断活性位点。
使水在催化剂表面快速扩散是一个有吸引力的替代方案。通过促进水分子在催化剂表面形成后快速解吸，如*H 2 O ⇌ * + H 2 O（*表示催化剂表面位点），水的吸附平衡发生了变化，这样有望大大提升反应速率。
浙江大学 肖丰收 教授、 王亮 研究员和中国科学院精密测量科学与技术创新研究院 郑安民 研究员等人合作在 Science 上发表文章， Physical mixing of a catalyst and a hydrophobic polymer promotes CO hydrogenation through dehydration 。
他们发现，将疏水性 聚二乙烯基苯（PDVB） 与 碳化钴锰（CoMnC） 的简单物理混合可以调节局域的催化剂环境，以便在合成气转换中快速运输生成的水。通过将催化剂与疏水聚合物混合，将轻烯烃生产率提高了 3.4倍 ， CO转化率 提升一倍 。机理研究表明，在CO氢化形成的H 2 O可以迅速从催化剂表面解吸，这避免了与CO的竞争性吸附，这是反应过程中的关键一步。
作者通过共沉淀和碳化程序制备了CoMnC催化剂。在给定反应条件下的合成气转换中（H 2 /CO为2，1800 ml g CoMnC -1 h -1 ，0.1 MPa，250°C），CoMnC催化剂的CO转化率为 32.2 % ，轻烯烃的选择性（C 2 = 到C 4 = )为 60.8 % ）。在最初的尝试中，作者将CoMnC催化剂与PDVB（水滴接触角145°，形态不规则，表面积<5 m 2 /g）物理混合。这种疏水聚合物具有化学惰性的表面和良好的热稳定性。与等效反应条件下的CoMnC催化剂相比，混合催化剂称为CoMnC/PDVB，大大提高了CO转化率（ 63.5% ）和对轻烯烃的选择性（ 71.4% ）。关于C 5+ 副产品，戊烯和己烯的比例分别为50.3%和26.0%；这些是生产高性能聚合物和贵重化学品的理想产品。
在连续反应测试中使用CoMnC/PDVB催化剂来评估耐用性。激活约15小时后，CO转换在稳定状态下保持恒定，平均值约为64.7%。即使在反应120小时后，CO转换也保持在62.8%，具有稳定的CoMnC和PDVB成分，这证实了CoMnC/PDVB的良好耐用性。
这种方法可用于升级工业催化过程，而无需修改催化剂本身。
值得说明的是，近三年来，肖丰收团队在Science上不断取得丰收，2020年和2021年也各发了一篇Science！
图1. 合成气生产轻烯烃的催化数据
图2. 不同物理混合方法对催化剂耐久性的影响
图3. PDVB优化的水吸附
图4. 理论模拟
Fang et al, Physical mixing of a catalyst and a hydrophobic polymer promotes CO hydrogenation through dehydration. Science 377, 406-410 (2022).
https://www.science.org/doi/10.1126/science.abo0356
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