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北京/清华联手JACS，高压原位光谱揭示CO覆盖和CO电还原的联系！

时间：2022-11-22 来源：浏览：

北京/清华联手JACS，高压原位光谱揭示CO覆盖和CO电还原的联系！

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在 Cu 催化剂上的一氧化碳（ CO ）还原反应（ CORR ）的机理难题中， CO 的绝对覆盖率一直是一块缺失的拼图。

近日， 北京大学徐冰君教授，清华大学陆奇 通过在定制设计的光谱电化学池中在高达 60 barg 的 CO 压力下进行表面增强红外光谱，首次揭示了在电催化条件下 CO 覆盖率的上限为大气压下 0.05 单层，饱和 CO 覆盖率约为 0.25 单层。同时，在相同的压力范围内也测定了 Cu 上的 CORR 活性。

本文要点

要点1. 所计算的 C ₂₊ 产物相对于吸附的 CO 的反应级数基本上小于 1 ，清楚地表明吸附的 CO 的偶联不是导致多碳产物的速率决定步骤。

要点2. CO 覆盖的增加可以降低 Cu 表面上的 C 亲合力，并且有利于氧化物，尤其是乙酸盐，相对于乙烯的选择性。

要点3. 研究人员检测到相当数量的罕见产物，包括乙烷、乙醇醛和乙二醇，这可能是由于在升高的 CO 压力下发生了新的 C-C 偶联机制。

Jiajie Hou, et al, Correlating CO Coverage and CO Electroreduction on Cu via High-Pressure in Situ Spectroscopic and Reactivity Investigations, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c09956

https://doi.org/10.1021/jacs.2c09956

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