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冯新亮/孙瀚君Angew.: 竞争吸附：SnO2降低OHad对Ru单原子位点的中毒效应以实现高效析氢

时间：2022-08-06 来源： 浏览：

冯新亮/孙瀚君Angew.: 竞争吸附：SnO2降低OHad对Ru单原子位点的中毒效应以实现高效析氢

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碱性条件下的电化学析氢反应(HER)被认为是不依赖传统化石燃料生产可持续绿色氢能的经济和高效的途径。为了克服碱性HER过程中缓慢的动力学问题，大多数报道的碱性HER催化剂主要关注优化水的解离能和吸附能，但对吸附羟基(OH ad )对活性位点的影响关注较少。活性位点与OH ad 之间的强结合能抑制了Volmer反应中OH ad 的转移过程，限制了其HER的整体活性。因此，合理设计HER电催化剂以缓解活性位点与OH ad 之间的强吸附至关重要。
近日， 德累斯顿工业大学冯新亮 和 南京师范大学孙瀚君 等在碳载体上合成了掺杂Ru单原子的氧化锡纳米颗粒(Ru SAs-SnO 2 /C)，作为一种新型电催化剂来调节Ru和OH ad 之间的强相互作用。
在这项工作中，研究人员首次尝试引入氧化锡(一种嗜氧物质，具有良好的吸附能力)，通过Ru和氧化锡之间对OH ad 的竞争性吸附来缓解Ru位点上的OH ad 中毒。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，由于OH ad 优先吸附在氧化锡上，OH ad 转移过程(OH ad + e - ⇋OH - ，Vomer反应的关键步骤)有效地促进了Ru活性位点的再生。
因此，在1.0 M KOH溶液中，制备的Ru SAs-SnO 2 /C催化剂在10 mA cm -2 电流密度下具有10 mV的低过电位，Tafel斜率为25 mV dec -1 ，100 mV过电位下的周转频率(TOF)为5.44 H 2 s -1 ，远低于商业Pt/C催化剂(21 mV@10 mA cm -2 ，32 mV dec -1 ，0.74 H 2 s -1 )。
此外，Ru SAs-SnO 2 /C在25 mV下的质量活性约为Pt/C的8.2倍，说明贵金属的利用率较高。更重要的是，本文所描述的竞争吸附策略来调节中间体在活性位点上的吸附强度，也可以用于探索其他催化反应，如CO 2 还原和N 2 还原。
Competitive Adsorption: Reducing the Poisoning Effect of Adsorbed Hydroxyl on Ru Single-Atom Site with SnO 2 for Efficient Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202209486
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