【做计算 找华算】
理论计算助攻顶刊，10000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！
高效的光催化太阳能转化为H
2
是实现零碳能源供应的关键。石墨碳氮化物（g-C
3
N
4
）是一种很有前途的可见光光催化剂，但存在本征电子-空穴复合和深电荷捕获等问题，限制了其效率。
基于此，
香港大学
郭正晓教授和David Lee Phillips（共同通讯作者）等人
报道了孔隙度、空位和浅层（陷阱）状态工程的协同策略，以通过热化学处理和磷光间隙掺杂来丰富催化位点并提高活性电子的寿命。优化后的光催化剂的H
2
生产率增加了约800%（6323 μmol h
-1
g
-1
），量子效率增加了约5倍（QE
420 nm
=5.08%）。
通过密度泛函理论（DFT）计算，阐明了g-C
3
N
4
衍生光催化剂的浅阱态和深阱态变化。需注意，C空位诱导CB明显上升，驱动力更高。原始g-C
3
N
4
和Ho@C
3-x
N
4
的CB和VB分别主要由C 2p和N 2p轨道组成。光产生的电子将从N 2p转移到C 2p，然后再从C原子转移到N原子进行光催化反应，也是原始g-C
3
N
4
中重组率较高的原因。同样，Pi-Ho@C
3-x
N
4
的CB主要由C 2p轨道组成。
在磷掺杂后，Pi-Ho@C
3-x
N
4
在CB附近显示出两个陷阱态，分别为浅阱态和深阱态。通过比较Pi-Ho@C
3-x
N
4
、H-Pi-Ho@C
3-x
N
4
（质子终止Pi-Ho@C
3-x
N
4
在P位点）的DOSs，发现两个显著的差异：1）构造了具有较低形成能的质子-Pi-Ho@C
3-x
N
4
相互作用键后，深阱态消失；2）这种浅阱态位于费米能级，有利于电子导电性。通过原位构建质子终止的Pi-Ho@C
3-x
N
4
，该模型显示了在费米能级以下的深阱态的消失。
In-Situ Protonated-Phosphorus Interstitial Doping Induces Long-Lived Shallow Charge Trapping in Porous C
3-x
N
4
Photocatalyst for Highly Efficient H
2
Generation.
Energy Environ. Sci.,
2022
, DOI: 10.1039/D2EE02680E.
https://doi.org/10.1039/D2EE02680E.
【做计算 找华算】
华算科技专注理论计算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！
用户研究成果已发表在Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM、EES等国际顶级期刊。
