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江科大陈传祥教授与阿德莱德大学《J. Colloid Interf. Sci.》: S型CeO2/ZnIn2S4异质结光解水制氢

时间:2022-04-23 来源: 浏览:

江科大陈传祥教授与阿德莱德大学《J. Colloid Interf. Sci.》: S型CeO2/ZnIn2S4异质结光解水制氢

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第一作者:朱成章、何秋英

通讯作者:陈传祥、 Xiaoguang Duan

通讯单位:江苏科技大学、阿德莱德大学
论文 DOI :   10.1016/j.jcis.2022.04.024
 

图文摘要

 

成果简介

近日,江苏科技大学陈传祥教授团队联合澳大利亚 阿德莱德大学 Xiaoguang Duan 研究员 Shaobin Wang 教授 Journal of Colloid and Interface Science ( 一区 , IF: 8.128) 上发表了题为 S-scheme photocatalysis induced by ZnIn 2 S 4  nanoribbons-anchored hierarchical CeO 2  hollow spheres for boosted hydrogen evolution 的研究论文。 CeO 2 /ZnIn 2 S 4 纳米异质结提供了丰富的表面活性位点并提高了光生载流子的分离和迁移速率,其中空结构可允许多次的光散射 / 反射来增强可见光吸收,进而提高光催化活性。对制备的 CeO 2 /ZnIn 2 S 4 异质结进行了详细表征和自由基分析,提出了 S 型中空 CeO 2 /ZnIn 2 S 4 异质结材料的光催化反应机理。
 

引言

氢气作为一种高能量密度的清洁燃料,对解决全球能源危机和减少碳排放有着巨大的应用前景。在现有技术中,开发以半 导体及其衍生材料为媒介的高活性光催化剂是实现太阳能到燃料转换的重要途径。在本文中,通过合理的结构设计和带隙排列,采用 ZnIn 2 S 4 纳米带锚定在中空 CeO 2 微球上以提升复合物光催化水裂解制氢的性能。由于 S 型异质结具有优异的光生载流子分离效率,因此在太阳光照射下分解水制氢的生成速率高达 69 μ mol/h 。本项工作为合理设计高性能的中空结构的 S 型异质结提供了新的思路。
 

图文导读

微观形貌表征
 

Fig. 1. TEM images of (a) CeO 2 , (b) ZIS, and (c) CZ7, as well as (d) HRTEM image of CZ7 heterojunction.
通过 TEM 形貌结构分析,带状 ZnIn 2 S 4 紧密地描定在中空 CeO 2 微球的表面,相应的晶格条纹说明了 CeO 2 /ZnIn 2 S 4 异质结的成功构筑。
 
光电化学/活性测试
 

Fig. 2 . (a) Transient photocurrent, (b) EIS, and (c) PL spectra of CeO 2 , ZIS, and   CeO 2 /Znln 2 S 4  heterojunctions.
 

Fig. 3 . (a) Time courses of photocatalytic H 2  generation activity, (b) HER of bare ZIS,   CeO 2 , and  CeO 2 /Znln 2 S 4   under visible-light irradiation, and (c) wavelength-dependent AQY over CZ7.
光电化学实验表明最佳复合比 CZ7 的光电流响应强度最高 稳态光致发光光谱进一步验证了光生电荷的高效分离。在可见光照射下, CeO 2 /Znln 2 S 4 的产氢速率达到最大值 69 µmol/h ,分别是 ZnIn 2 S 4 CeO 2 4.9 11.5 倍。 此外,在 420 nm 波长下, CZ7 的量子效率达到 7.6%
电荷转移机制
 

Fig. 7. (a) band structures of samples, (b) Electron paramagnetic resonance (EPR) spectra of DMPO - ˑ OH  adducts (in aqueous solution), (c) Schematic illustration of the Sscheme transfer mechanism between CeO 2  and ZIS.
活性自由基测试进一步验证了 CeO 2 /ZnIn 2 S 4 S 型电荷转移路径,这种独特的电荷转移模式具有更强的氧化还原能力,从而提升光催化性能。
 

小结

本研究首次将 ZnIn 2 S 4 纳米带原位生长于中空 CeO 2 微球表面,成功构建出有利于增强催化剂氧化还原能力的 S 型异质结构。独特的中空结构提供了光的多次折射和反射,增强了光捕获能力; S 型异质结抑制了载流子的重组,显著地提高了光催化分解水产氢的性能,有望为设计用于太阳能高效转化的 S 型催化体系提供新思路。
 
致谢 本工作得到了澳大利亚阿德莱德大学 Shaobin Wang 教授、 Xiaoguang Duan 研究员及南京理工大学王超海博士给予的指导和帮助。
 
Notes Permissions for reuse of all Figures have been obtained from the original publisher. Copyright 20 22 , Elsevier Inc.
 

论文信息

C.Z. Zhu , Q.Y. He, W.K. Wang, F. Du, Fu Yang, C.X. Chen , C.H. Wang, S.B. Wang, X.G. Duan ,   S-scheme photocatalysis induced by ZnIn 2 S 4   nanoribbons-anchored hierarchical CeO 2   hollow spheres for boosted hydrogen evolution ,   J. Colloid Interface Sci., DOI: 10.1016/j.jcis.2022.04.024.

原文链接

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0021979722005781

作者简介

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何秋英 ,江苏科技大学硕士二年级研究生,主要从事能源光催化研究,以第一作者在 J. Colloid Interface Sci. 期刊上发表论文 1 篇。在校期间荣获 2021 年江苏省“化工新材料”学术创新论坛三等奖、 2021 年江苏省研究生“绿色化工”创新实践大赛三等奖、江苏科技大学研究生学术论坛一等奖,获批高塍科大环保双创基金(卓越计划)项目 1 项、 2022 年江苏省研究生创新计划项目 1 项(指导教师:朱成章、陈传祥)。
 
陈传祥 ,博士,江苏科技大学教授, 2008 年获得南京大学工学博士学位,新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院博士后( 2011-2013 ),新加坡国立大学材料科学与工程系访问学者( 2019-2020 )。 2010  年入选江苏省高校“青蓝工程”, 2013 年入选江苏省 “ 333 高层次人才培养工程”。主要从事导电高分子材料及器件、环境污染与控制的研究,至今以第一作者 / 通讯身份在 Anal. Chem., Biosens. Bioelectron.,  ACS Appl. Mater. Interfaces 等国际权威 期刊上发表 SCI 论文 50 。主持完成国家自然科学基金 1 项、江苏省自然科学基金 2 项、教育部留学回国人员科研启动基金 1 项,获镇江市科研成果二等奖 1 项、三等奖 3 项,作为主要完成人获江苏省教学成果二等奖 1 项。

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