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重庆大学王煜教授Nature子刊：n-Cu/BP高效制取氢气

时间：2022-10-09 来源： 浏览：

重庆大学王煜教授Nature子刊：n-Cu/BP高效制取氢气

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单原子催化剂（SACs）提供了最大的原子利用效率，高电负性杂原子在协调反应性单金属原子以防止团聚方面发挥着至关重要的作用。然而，这些强配位键会降低配位金属原子的电子密度，从而影响它们的催化活性。
基于此， 重庆大学 王煜教授（通讯作者）等人 报道了一种使用氢辅助的室温光化学策略，在二维（2D）黑磷（BP）载体上，在不借助杂原子的情况下，生产具有非强配位M-P 3 结构的稳定且高负载的SACs（Cu、Co）。
可见光诱导的BP层上氢自由基（H）的形成，对于制备金属原子负载高达11.3% 的高负载相邻近Cu单原子（n-Cu/BP）至关重要。其中，具有优化电子性质和化学活性的富电子金属原子中心由低电负性P原子构成。密度泛函理论（DFT）计算表明，单原子Cu的活性位点表明ΔG H∗ 接近于零，用于析氢。
相邻的Cu SAC表现出高水解离活性，显著超过孤立的Cu SAC和Cu纳米团簇。当引入Co原子时，n-Cu/BP的转换频率（TOF）为0.53 H 2 s -1 ，仍然显示出高于相邻Co SAC（n-Cu/BP，0.12 H 2 s -1 ）和双原子CuCo/BP（0.17 H 2 s -1 ）。该工作提供了高负载SACs的简单设计和制备，以及相邻单原子配置对增强动力学的重要性。
Photoinduced loading of electron-rich Cu single atoms by moderate coordination for hydrogen evolution. Nat. Commun., 2022 , DOI: 10.1038/s41467-022-33275-z.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33275-z.
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