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北京大学赵晓续/张锦团队Nat. Synth.: 单层过渡金属硫族化合物中的金属空位

时间：2024-03-11 来源： 浏览：

北京大学赵晓续/张锦团队Nat. Synth.: 单层过渡金属硫族化合物中的金属空位

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2024年3月7日，Nat. Synth.在线发表了北京大学赵晓续研究员、张锦院士和北京理工大学乔婧思教授 课题组的研究论文，题目为《 Atomically engineering metal vacancies in monolayer transition metal dichalcogenides 》。

扫描探针显微镜（SPM）和扫描透射电子显微镜（STEM）是触发原子尺度移动、条纹原子缺陷并导致功能材料中反常量子现象的强大工具。然而，这些技术主要操纵了表面原子或位于光束 出口 平面的原子，使控制奇异量子现象的 埋藏 原子在很大程度上不受影响。

在此研究中，作者提出了一种电子束触发的化学蚀刻方法，以设计单层过渡金属硫族化合物（TMDC）中夹在硫族元素层之间的屏蔽金属原子。 利用 原子聚焦电子束在STEM中制备了各种金 属空位（V MXn ， n=0−6） 。用表面活性剂对母体TMDC表面进行改性，通过电荷转移效应促进夹层金属空位的喷射。原位连续STEM成像证实， 化学诱导的 连锁效应 和硫族空位辅助的金属扩散过程的结合导致了原子间空位的形成 。

这种方法在16种不同的TMDCs中得到了验证 ，包 括1H-NbS 2 、1H -NbSe 2 、1H-NbTe 2 、 1H-MoS 2 、1H-MoSe 2 、1T’-MoTe 2 、1H-TaS 2 、 1T-TaS 2 、 1H-TaSe 2 、1H-WS 2 、1H-WSe 2 、1T’-WTe 2 、1T’’-ReS 2 、1T’’-ReSe 2 、1T-PtS 2 和 1T-PtTe 2 。 金属空位的存在强烈地改变了它们的磁性和电子性质，这 与空位周围的未配对硫族元素p和金属d电子以及相邻的畸变有关 。这些研究发现展示了一种以原子精度设计内部金属原子的通用方法，为在原子尺度上利用量子现象创造了机会。

图1  通过化学诱导的连锁效应形成金属空位

图2  金属空位的原子结构和相关动力学

图3 单层TMDCs图谱中金属空位的通用制备

图4  DFT计算金属空位配合物在MoSe 2 单层中的电子性质

【 论文链接 】
Han, X., Niu, M., Luo, Y. et al. Atomically engineering metal vacancies in monolayer transition metal dichalcogenides. Nat. Synth ., 2024 . https://doi.org/10.1038/s44160-024-00501-z

【其他相关文献】

[1] Krivanek, O., Chisholm, M., Nicolosi, V. et al. Atom-by-atom structural and chemical analysis by annular dark-field electron microscopy. Nature , 2010 , 464, 571–574. https://doi.org/10.1038/nature08879
[2]  Hong, J., Hu, Z., Probert, M. et al. Exploring atomic defects in molybdenum disulphide monolayers.  Nat. Commun .,  2015 , 6, 6293. https://doi.org/10.1038/ncomms7293
[3] Mitterreiter, E., Schuler, B., Micevic, A. et al. The role of chalcogen vacancies for atomic defect emission in MoS 2 . Nat. Commun ., 2021 , 12, 3822. https://doi.org/10.1038/s41467-021-24102-y
北京大学侯仰龙/赵晓续团队Nat. Commun.: 热力学触发竞争生长模型指导二维非层状材料合成
北京大学赵晓续团队J. Am. Chem. Soc.: 过渡金属三卤化物中多型体图谱的原子揭示

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