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JACS——新的催化反应，旨在从生物质和废弃塑料中获得高附加价值化学品

时间：2023-02-25 来源： 浏览：

JACS——新的催化反应，旨在从生物质和废弃塑料中获得高附加价值化学品

催化计
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以下文章来源于AdvTech ，作者少数異见

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【研究要点】
●成功开发了一种能够将稳定的C-O键直接转化为C-Si键的担载金纳米粒子催化剂。
●能够高效地将来自生物质的有机化合物转化为高附加值的有机硅化合物。
●同时，能够将聚酯中的C-O键转化为C-Si键，可望应用于废弃塑料资源化。
●担载金纳米粒子催化剂可重复使用，能够低成本地制造高附加值的化学产品。
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.2c12311
【概要】
为了实现2050年碳中和的目标，需要开发新技术来有效利用可再生资源和废弃物等。木质生物质和PET等可再生碳资源中含有许多碳-氧键（C-O键），有效转化这些键的化学反应非常重要。以往，许多催化系统将C-O键转化为较低附加值的碳氢化合物，而新的键转化技术可以直接转化为有用化学品，这是非常希望开发的（图1）。
图1. 通过改变C-O结合，实现高附加价值化学用品合成的概略图
东京都立大学城市环境科学研究科的三浦大树副教授、土井雅文（研究生）    、安井祐希（研究生）、正木洋佑（硕士研究生）、西尾英伦（研究生）、宍户哲也教授等成功开发了一种新的催化反应，可以将C-O键高效地转化为碳-硅键（C-Si键），并且可以高效地合成有机硅化合物等有用化学品，作为有机-无机杂化材料和药物等的原料。该技术不仅可以高效地合成有用化学品，如有机硅化合物等，而且还可以利用以前未被用作碳源的聚酯等作为原料。这项技术有望推动新的资源循环路径和实现碳中和的目标。
【研究背景】
从防止全球变暖的角度来看，迫切需要实现碳中和，即实质上将二氧化碳排放降至零。为此，需要将石油等化石资源作为主要碳源的现代化合物制造体系转换为利用生物质等可再生资源的碳循环系统。此外，如果能够证明将当前作为全球环境问题的海洋和森林垃圾的废塑料群体有效利用为高附加值有机化合物的碳资源的方法，不仅有助于解决塑料垃圾问题，而且还会提出前所未有的革新性碳资源循环路径。由于生物质和塑料中的含有许多C-O键，因此需要应用高功能的“催化剂”自由转换这些化学键。 然而，到目前为止的催化反应大都是通过氢（ H 2 ）等将C-O键转化为C-H键，然后将其降级为低附加值的碳氢化合物，以制造有用的化学品需要在多阶段过程中消耗大量能量 。 为了实现更高级别的碳循环系统，需要开发革新性的 C-O 键转化技术，直接且高效地合成高附加值化合物。
【研究内容】
本研究首先制备了一种负载有直径约为3纳米的金纳米颗粒的氧化锆粉末催化剂（图2）。
图2.Au loaded ZrO2粉末
使用这种负载金纳米颗粒催化剂和二硅烷，可以将来自木质生物质等的酯类和醚类中的C-O键有效地转化为C-Si键，并首次明确了可以高效合成有机硅化合物，这些化合物是非常高附加值的原材料，例如有机无机杂化材料和药物。 由于这种负载金纳米颗粒催化剂在各种酯类、醚类和二硅烷的反应组合中都有效，因此可以合成各种有机硅化合物。 此外，该催化系统可以使用一种塑料，即聚酯作为原料合成有机硅化合物。 一般来说，分解聚酯需要大量的酸碱以及排水处理等繁琐的后续处理，但是该催化系统可以在中性条件下进行，因此具有环境友好的塑料分解优点。 未来，预计将应用本研究开发的技术，直接从废弃塑料制造有用化学品的过程中受益（图3）。
图3. Au分散ZrO2诱导有机硅基化合物的合成
反应后的负载金纳米粒子催化剂可以通过过滤等方法轻松回收，不会与生成物混合，因此可以实现环境友好型制造。此外，尽管这种催化剂表现出高活性，但由于在化学上非常稳定，因此可以重复使用于反应。虽然金是一种昂贵的金属，但这种负载金催化剂的高耐久性也有助于降低生产成本。
【研究的意义和波及效果】
本研究开发的触媒反应技术可以利用可再生碳资源如木材等快速大量生产具有高附加值的有机无机杂化材料和药物中间体等化学品，实现工业化生产的可能性。此外，由于该技术可以利用聚酯等作为原料制造有用化学品，因此可以不仅有助于解决塑料垃圾问题，而且提出了将废弃塑料等未被利用的碳资源作为新的资源循环路径。
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