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劳伦斯伯克利国家实验室Science: 甲烷热解高效制氢的三元NiMo-Bi液体合金催化剂

时间：2023-09-13 来源： 浏览：

劳伦斯伯克利国家实验室Science: 甲烷热解高效制氢的三元NiMo-Bi液体合金催化剂

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2023年8月24日，Science在线发表了 劳伦斯伯克利国家实验室Ji Su和Gabor A. Somorjai 课题组的研究论文，题目为《 Ternary NiMo-Bi liquid alloy catalyst for efficient hydrogen production from methane pyrolysis 》。

甲烷热解（MP）是一种极具潜在的无二氧化碳制氢技术，只产生固体碳副产品。 将甲烷转化为氢气和固体碳需要非常高的温度。已知的液态金属 Ni-Bi 催化剂在这种热解反应中不易失活，但需要高于1000 °C的反应温度。最近的研究表明，Ni-Bi液态合金金属催化剂可以催化MP。然而，活性金属位点与溶剂金属之间的强相互作用形成了一个带正电的Bi原子包裹带负电的Ni原子的笼子。这种原子排列阻碍CH4反应并导致低活性，具有208 kJ/mol的高活化能。因此， 降低液态金属催化剂的笼状效应是实现高活性MP催化剂的关键 。 然而，开发一种在中等温度下稳定热解甲烷的高效催化剂一直具有挑战性。 尽管液态金属催化剂已被用作某些特定催化过程中的新一代催化剂， 但迄今为止的研究 还没有集中于调整活性位点和周围溶液金属之间的相互作用。在此研究中，作者提出了一种新 型 高效催化剂，通过添加Mo对Ni-Bi液体合金进行改性来制备三元NiMo-Bi液体合金催化剂（LAC）。 该催化剂表现出相当低的活化能，为81.2 kJ/mol ， 这使得MP能够在450-800 ℃ 的温度下进行，并且产氢效率为4.05 mL/g Ni /min 。 在800 ℃下，该催化剂表现出100% 的 H 2 选 择性和120小时的稳定性 。

图1 甲烷 热解(MP)制氢方案

图2 催化数据

图3 Ni-Bi和NiMo-Bi液体合金催化剂中Ni的表征

图4 分子动力学(MD)模拟
【 论文链接 】
Chen, L., Song, Z., Zhang, S. et al. Ternary NiMo-Bi liquid alloy catalyst for efficient hydrogen p roduction from methane pyrolysis . Science , 2023 , 381, 857-861. https://doi.org/10.1126/science.adh8872

【其他相关文献】

[1]  Rahim, M.A., Tang, J., Christofferson, A.J. et al. Low-temperature liquid platinum catalyst. Nat. Chem ., 2022 , 14, 935–941. https://doi.org/10.1038/s41557-022-00965-6
[2]  Liu, H., Xia, J., Zhang, N. et al. Solid–liquid phase transition induced electrocatalytic switching from hydrogen evolution to highly selective CO2 reduction. Nat. Catal. , 2021 , 4, 202–211. https://doi.org/10.1038/s41929-021-00576-3

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