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(纯计算)西南大学赵刘斌团队JACS Au: 电化学CO2RR催化选择性和产物分布的动力学理解

时间：2023-03-06 来源： 浏览：

(纯计算)西南大学赵刘斌团队JACS Au: 电化学CO2RR催化选择性和产物分布的动力学理解

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2023年3月2日，JACS Au在线发表了西南大学赵刘斌副研究员和中科院重庆绿色智能技术研究院张炜研究员课题组的研究论文，题目为《Kinetic Understanding of Catalytic Selectivity and Product Distribution of Electrochemical Carbon Dioxide Reduction Reaction》。

根据催化剂的性质，CO2可以被电化学还原成不同的 产物 。在此研究中，作者报告了CO2RR在各种金属表面上的催化选择性和产物分布的综合动力学研究。 从反应驱动力(结合能差)和反应阻力(重组能)的变化可以清楚地分析对反应动力学的影响 。此外，CO2RR产物的分布还受到 诸如电极电势 和溶液 pH 等外部因素的影响。 研究发现了一种电势介导的机制来确定CO2的竞争性双电子还原产物，其从负电极电势较低的热力学控制产物甲酸转变为负电极电势较高的动力学控制产物CO 。基于详细的动力学模拟， 应用三参数描述符来识别CO、甲酸盐、烃/醇以及副产物H2的催化选择性 。本动力学研究不仅很好地解释了实验结果的催化选择性和产物分布，而且为催化剂的筛选提供了一种快速的方法。

图1 微观动力学模型示意图
图2 结合能和重组能对反应活化势垒的影响
图3 CO2双电子还原的势能曲线
图4 电化学CO2RR的电极电势介导的反应路径

图5  CO2RR基本步骤中电势依赖的反应活化势垒

图6 热力学计算和动力学模拟比较CO2双电子还原的产物选择性

图7 电化学CO2RR的一般反应机理和路径

图8 CO2RR和HER竞争性双电子还原的势能曲线

图9 CO吸附的态密度；HER的自由能图；竞争CO加氢的自由能图；CO2RR的产物分布

【 论文链接 】
Su, D., Xiang, S., Gao, S. et al. Kinetic Understanding of Catalytic Selectivity and Product Distribution of Electrochemical Carbon Dioxide Reduction Reaction. JACS Au , 2023 . https://doi.org/10.1021/jacsau.3c00002

【其他相关文献】

[1] Yu, S., Louisia, S., Yang, P. The Interactive Dynamics of Nanocatalyst Structure and Microenvironment during Electrochemical CO2 Conversion. JACS Au , 2022 , 2, 562−572.、.  https://doi.org/10.1021/jacsau.1c00562
[2] Liu, X., Xiao, J., Peng, H. et al. Understanding trends in electrochemical carbon dioxide reduction rates. Nat. Commun. , 2017 , 8, 15438. https://doi.org/10.1038/ncomms15438

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