清华大学张正华团队Green Chemistry：一种双阴极电芬顿串联UV的高效、绿色、无氧化剂残留水处理系统
清华大学张正华团队Green Chemistry：一种双阴极电芬顿串联UV的高效、绿色、无氧化剂残留水处理系统
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近日，清华大学深圳国际研究生院张正华教授团队在 Green Chemistry 上发表了题为 “An efficient, green, and residual oxidant-free wastewater treatment technology enabled by coupling dual-cathode heterogeneous electro-Fenton and UV radiation in tandem” 的研究论文。 电芬顿工艺的有效实施通常受到阴极两种靶向还原反应（ O 2 到 H 2 O 2 和高价金属到低价金属）最佳电势之间冲突的影响。此外，该工艺出水中残留的 H 2 O 2 对水生生态系统具有潜在的环境风险。本研究提出了一种双阴极电芬顿和紫外辐射的串联系统来克服这些困境。在双阴极电芬顿系统中，空气扩散阴极和铁功能化碳阴极在不同的最佳工作电流密度下各司其职，以同时实现高效的 H 2 O 2 和活性氧物种生产以及惰性 Fe(Ⅲ) 的电还原。随后，电芬顿出水中未充分利用的 H 2 O 2 将在紫外线模块中被重新激活，以消除氧化剂残留的风险同时提高处理效率。另外，通过构建不同的独立 / 耦合过程，详细探讨了该串联系统中由空气扩散阴极电流密度控制的有趣的拮抗和协同现象。本研究提出的 HEF/UV 串联策略为分布式水处理提供了一个很有前途的方案，特别是其卓越的工艺效率以及无外部投加试剂和无残余氧化剂的绿色化学概念 。
引言
图文导读
图
1.
不同独立或耦合系统的示意图
为了解耦串联系统中不同子过程的各自贡献，构建了五个不同的独立或耦合系统，包括
UV
、
H
2
O
2
、
UV/H
2
O
2
、
HEF
和
HEF/UV
。其中，第二个
HEF
为
FeOCl/GF
膜电极，实现在膜内高效限域催化活化
空气自扩散阴极（
ADC
）生产的
H
2
O
2
，产生
•OH
及高效降解污染物。同时，在这些系统中还实时监控了
H
2
O
2
随时间的演变规律
。
图
2.
不同阴极的理化性质和催化性能
首先评估了由商品碳黑制备 ADC 的 H 2 O 2 生产性能，发现其可以在无气泵条件下稳定运行，且实现了从实验室级（ 5 mA/cm 2 ）至工业级（ 100 mA/cm 2 ）电流密度下优异的电流效率。然后通过将施加在 ADC 阴极的电流密度固定在 25 mA/cm 2 来研究催化阴极的效能，发现仅施加 5 mA/cm 2 的电流密度即可最大化催化阴极功效，且系统中未检测到残余 H 2 O 2 。值得注意的是，增加 ADC 阴极的工作电流密度可以进一步加速降解，但代价是出水中 H 2 O 2 残留过多。这种权衡可以通过在双阴极 HEF 工艺之后添加低功率 UV 模块（ 6 W ）来克服 。
图
3.
串联系统中各子过程反应特性研究
图
4.
双阴极
HEF
和
UV
辐射串联系统的实用性
从多个角度评价了所构建 HEF/UV 串联系统的实际应用潜力。发现该系统对不同性质的污染物显示出通用性，且其效能受真实水基质的影响并不大。还评估了该系统用于实际高盐抗生素废水（正大集团，电导率 5030 µS/cm ）处理的可行性。在仅经过粗过滤的预处理条件下，处理 2 小时后废水变得清澈且 TOC 去除率接近 50% 。鉴于上述特性，所提出的 HEF/UV 串联系统可被视为分布式水污染修复的强大解决方案，因为其具有无试剂（即无催化剂投加和氧气曝气）和无氧化剂残留的绿色化学理念 。
小结
开发了一种双阴极HEF工艺与UV辐射串联的耦合系统用于分布式水污染控制。在双阴极电解装置中，H 2 O 2 首先在ADC阴极无曝气的情况下原位高效产生，然后在高载量的催化膜阴极表面及内部快速转化为活性自由基，实现膜内限域催化高效降解污染物。实验证明，两种阴极的最佳工作电流密度不同，因此能够同时有效地进行2e − ORR、H 2 O 2 活化和Fe(Ⅲ)电还原。重要的是，残留在HEF出水中的未充分利用的H 2 O 2 将在UV模块中继续被激活，从而消除了氧化剂残留的风险并有助于进一步提高降解效率。本工作中提出的HEF/UV串联策略提供了一种高效、绿色、无残留氧化剂的废水处理解决方案，特别是在分布式废水处理中具有实际应用前景 。
作者简介
崔乐乐， 清华大学，深圳国际研究生院，博士后。研究方向集中在双氧水的电化学“现制即用”过程。以第一作者在ACS Catalysis、Water Research、Green Chemistry和Chemical Engineering Journal等JCR一区top期刊上发表研究论文9篇，授权发明专利2项。
通讯作者
：
张正华
，清华大学，深圳国际研究生院，特别研究员/副教授，博士生导师，国际先进材料协会会士，全球前2%顶尖科学家, 澳大利亚昆士兰科技大学兼职教授，深圳市“鹏城孔雀计划”特聘教授，博士和博士后期间师从美国工程院院士来自澳大利亚新南威尔士大学 (The
University of New South Wales)的T. David Waite教授，获得环境工程博士学位及Australian
Postgraduate Award。被国际知名期刊Journal
of Materials Chemistry A评为2021 年度国际新锐科学家。任SCI期刊Frontiers in Environmental Chemistry副主编，SCI期刊Processes编委，SCI期刊Separations编委，中国海水淡化与水再利用学会青年专家委员会委员，青岛国际水大会专家委员会委员，同是也是深圳市海外高层次人才，国内高层次人才等。
主要研究方向：1）膜法水处理：功能膜的制备、膜法水/污水处理工艺、膜污染控制及清洗策略；2） 高级氧化法水处理：电化学、限域催化、类芬顿等；3）功能材料的制备及水处理应用：二维材料、功能高分子材料等。
迄今已发表专业顶级期刊SCI论文90余篇，其中以第一/唯一通讯作者在包括Nature
Communications (Featured
article)，ACS Catalysis，Water Research，Applied
Catalysis B: Environmental，Journal of Membrane Science等发表SCI一区论文80余篇；并参编Elsevier/Springer英文专著3部；以第一发明人申请专利15项，其中授权8项国内和国际发明专利；主持和参与科研项目共28项，其中主持21项，包括国家自然科学基金、澳大利亚Linkage重大基础研究项目、国家科技部973项目等。参编行业标准1项。
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