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常州大学彭明国团队和北建大王崇臣团队综述：金属-有机骨架与碳点的强强联合及性能增强

时间：2023-01-14 来源： 浏览：

常州大学彭明国团队和北建大王崇臣团队综述：金属-有机骨架与碳点的强强联合及性能增强

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以下文章来源于MOFs帮助环境 ，作者张艳秋

MOFs帮助环境 .

推送MOFs基环境功能材料在环境污染控制领域的研究进展。

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前言

近日 《 Chinese Chemical Letters 》 ( 中科院一区，影响因子 8.455) 在线发表了题为“ The fabrication strategies and enhanced performances of metal-organic frameworks and carbon dots composites: State of the art review ”的文章。该综述详细总结了碳点（ CD ） - 金属 - 有机骨架（ MOF ）复合材料（简称 CD-MOF ）的制备方法、结构与物化特性，重点介绍了 CD-MOF 复合材料在光催化及传感领域的应用及机理，并提出了 CD-MOF 复合材料的前景及面临的挑战。该论文第一作者为常州大学教师张艳秋，论文通讯作者为常州大学彭明国教授和北京建筑大学王崇臣教授。

论文标题截图

图文摘要

背景介绍

金属 - 有机骨架（ MOFs ）是由金属离子 / 簇和有机连接配体组装而成的多孔晶体材料。由于具有由于具有比表面积大、孔隙率高、活性位点丰富等特点， MOFs 在催化、传感等领域展现出广阔的应用前景。但单独 MOFs 材料的应用仍面临诸多挑战，例如：（ 1 ）作为光催化剂时，多数 MOFs 材料带隙值较大，只能利用紫外光作为激发能源，且光生载流子分离效率欠佳；（ 2 ）作为荧光传感材料时，多数荧光性 MOFs 量子产率低，且单一荧光信号易受干扰。因此，将 MOFs 与窄带隙或量子产率高的客体材料结合，构建 MOFs 基复合光材料有望针对性解决以上问题。
碳点（ CDs ）是一类具有量子尺寸的发光纳米颗粒，具有独特的光学性质和物理化学稳定性，且毒性低、对环境友好、生物相容性好。已有研究表明， CDs 具有促进光生载流子分离与转移及增强可见光吸收的优势，在不同的光催化体系中可扮演电子受体、光敏剂和 / 或光谱转换器等多种角色从而增强光催化性能；也具有荧光量子产率高、荧光波长可调节等独特的荧光性能，可作为荧光传感体系中的荧光载体；或作为电化学应用中的高导电性材料，增强导电性能。尽管 CDs 具有上述优点，但高浓度的 CDs 通常会产生聚集和碰撞，从而导致光催化性能降低或荧光发射猝灭。因此，将 CDs 封装在多孔材料中是解决这些问题的有效途径。值得注意的是， MOFs 具有极高的孔隙率和可调节的孔径，使其成为与 CDs 组合的理想基质。
近几年来，关于 CD-MOF 复合材料的研究论文数量不断攀升，其应用主要集中在光催化、传感领域，同时在电催化、荧光成像、发光二极管、光学防伪等领域也有初步的研究。研究表明，构建 CD-MOF 主要可在以下三个方面实现性能增强的协同效果：（ 1 ） CDs 与 MOFs 之间紧密的界面和带隙匹配可以有效加速光生电荷的分离，抑制光生电子与空穴的复合，提高太阳能的利用率，进一步提高光催化性能。（ 2 ）利用 CD 的高量子产率发光特性，协同 MOFs 超高孔隙率和较大比表面积的特性，增强传感器对目标分析物识别的灵敏度和选择性。（ 3 ）大多数 MOF 表现出绝缘性能，通过引入 CD ，可提高 CD-MOF 的导电性能。

本文亮点

1. 详述了 CD-MOF 复合材料的制备策略 ；
2. 综述了 CD-MOF 在光催化领域的应用及作用机理；
3. 综述了 CD-MOF 在传感领域的应用及传感机制；
4. 提出了 CD-MOF 发展的前景及挑战。

全文小结

1.    CD-MOF 复合材料的合成通常需要 CD 前驱体和预合成的 MOF 或 MOF 前驱体和预合成的 CD 。目前，常用的两种制备方法是“瓶中造船法”（ ship in a bottle ）和“船外造瓶法”（ bottle around the ship ），它们可以将 CD 封装在 MOF 矩阵中。而“物理混合”法倾向于将 CD 固定在 MOF 表面。“原位封装”法制备 CD-MOF 复合材料，具有操作简单，溶剂少的优点。这些方法在不同的应用场合都有其独特的优点，但大多数方法都需要消耗大量的有机溶剂，且对 CD-MOF 复合材料的形状、尺寸和成分控制效率较低。因此，设计合理、操作简便、环保、成本低的 CD-MOF 复合材料制备技术将是今后研究的重点。
2.    CD-MOF 复合材料在光催化、传感等方面取得了一定的进展，但仍有一些研究尚待开展与加强：
（1） 构建用于光催化和电化学的 0D/2D CD-MOF 复合材料。由于低维有利于光激发载流子的空间分离和电荷转移的增强，将零维 CD 与二维 MOF 结合是制备性能优异催化剂的可行途径。此外，由于二维结构的 MOF 可形成平面π -d 共轭片，因此 0D/2D CD-MOF 复合材料的导电性可以得到改善。
（2） 根据具体应用场景，精确控制 CD 在 MOF 上的位置。 CD 在 MOF 上的位置对 CD-MOF 复合材料的性能影响很大，例如在 MOF 孔中生成 CD 可以形成丰富的异质结，有利于光生电子与空穴的分离，提高光催化性能。因此， “瓶中造船法”（ ship in a bottle ）和“船外造瓶法”（ bottle around the ship ） 更适合于 CD-MOF 复合材料基催化剂的构建。采用“物理混合”的方法构建 CD-MOF 复合材料可形成核壳结构或蛋黄结构，此类结构具有更大的比表面积，有利于提高传感灵敏度。除了合成方法的选择外，控制 MOF 有机连接基上官能团的位置及用特定配体修饰 CD 表面都有助于精确控制 CD 在 CD-MOF 复合材料中的位置。
（3） 提高 CD-MOF 复合材料传感器的选择性。合理设计 MOF 的孔径和功能位点以及 CDs 的大小及官能团，有助于实现选择性目标检测。
（4） 加强对荧光传感机理的研究。竞争吸附、光电子转移（ PET ）、共振能量转移（ FRET ）和分子间电荷转移（ ICT ）等传感机制通常通过 XRD 、 UV-vis 光谱和荧光寿命分析等实验测试来确定和分析。将实验研究与理论计算相结合，有助于深入理解 CD-MOF 复合材料的结构与性能、主 - 客体相互作用和协同效应之间的关系，促进 CD-MOF 复合材料的发展。
（5） 提高 CD-MOF 复合材料的稳定性。 CD-MOF 复合材料在不同环境，特别是在多次循环应用时，强碱和强酸条件下的光稳定性和结构稳定性仍需进一步加强。
（6） 发展基于 CD-MOF 材料的集成器件的制作。大多数 CD-MOF 复合材料是以粉末形式应用，不利于回收和分离。为克服 CD-MOF 复合材料的分离困难，可以将 CD-MOF 复合材料以薄膜的形式生长在一些基板上，制作成集成器件，更有利于实现实际应用。
（7） 深入 CD-MOF 复合材料的应用研究。目前， CD-MOF 的应用主要集中在光催化和荧光传感领域，在电化学传感、电催化和防伪等领域有待进一步研究。在环境修复应用方面， CD-MOF 复合材料主要用于 Cr(VI) 、有机染料和芳香族化合物的降解，应该选择更多的有机污染物验证 CD-MOF 的光催化性能。
（8） 降低制造成本。合成工艺和前驱体材料的成本限制了 CD-MOF 复合材料的实际应用。因此，开发可持续的合成方法或利用低成本的原材料是实现 CD-MOF 复合材料实际应用的关键任务。

致谢

该研究成果得到了江苏省自然科学基金（ No. BK20210856 ）、常州市应用基础研究计划项目（ No. CJ20210117 ）、 江苏省产学研合作项目（ No. BY2021278 ）的资助。

作者介绍

张艳秋，女，常州大学环境与安全工程学院教师。主要从事金属 - 有机骨架材料及其复合材料的设计、可控制备及环境应用研究，近年来在 Water Research 、 Talanta 、 Analytica Chimica Acta 等 SCI 期刊发表论文 10 余篇。主持江苏省科技项目 2 项、常州市科技项目 1 项，校级科研课题 1 项。担任 SCI 期刊 Chinese Chemical Letters 的青年编委。

文献信息

Yanqiu Zhang, Minrui Sun, Mingguo Peng*, Erdeng Du, Xia Xu, Chong-Chen Wang*, The fabrication strategies and enhanced performances of metal-organic frameworks and carbon dots composites: State of the art review, Chinese Chemical Letters. 2023, 34, 107478.  DOI:10.1016/j.cclet.2022.04.076

原文链接 ：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1001841722004387

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