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电化学硝酸盐还原成氨（eNO
3
RR）是一种绿色且有吸引力的氨合成方法，但是受到多步骤化学反应和竞争性析氢（HER）的阻碍。
基于此，
香港城市大学Johnny C. Ho（通讯作者）等人
报道了通过活性双原子Pt-Ce对合成具有定制层间距的2D SnS纳米片（SnS NS），包括膨胀和压缩。
实验测试发现，SnS NS在-0.5 V下实现了高达94.12%的法拉第效率（FE）和优异的产率（0.3056 mmol cm
-2
h
-1
）。
在每个样品中，H
2
O的所有结合能都比NO
3
−
和NO
2
−
弱得多，保证了NO
3
−
和NO
2
−
的强相互作用，从而进一步还原。
此外，无论是Sn位点还是S位点，Pt
y
/Ce
x
-SS上计算出的ΔG
H*
均远高于SS和Ce
x
-SS上的ΔG
H*
，且ΔG
H*
均为正值，表明阻碍了HER活性。
总之，在双原子Pt-Ce对的辅助下，层间距压缩的SS NS导致了p轨道电子的离域化，这种离域化电子增强了催化位点与NO
3
−
和NO
2
−
反应物之间的化学亲和力。
此外，压缩的层间距增加了ΔG
H*
，从而抑制了HER活性，这些都是Pt
0.9
/Ce
0.5
-SS对eNO
3
RR的显著性能的来源。
基于DFT计算，作者提出了可能的反应途径，并计算了每种中间体在Ce
x
-SS、SS和Pt
y
/Ce
x
-SS模型上对应的ΔG。
对于氢化反应，作者提出了两种可能的途径，即*NOH→*NHOH→*NH
2
OH和*NOH→*N→*NH。NO
3
−
→*NO
3
的能量变化较高，而*NO
2
→NO
2
−
的能量变化较低，且促进了RDS（*NO
3
→*NO
2
），说明了层间距调节策略能够有效促进NO
3
−
向NH
3
的转化，提高了活性和选择性。
Tailored p-Orbital Delocalization by Diatomic Pt-Ce Induced Interlayer Spacing Engineering for Highly-Efficient Ammonia Electrosynthesis.
Adv. Energy Mater.,
2022
, DOI: 10.1002/aenm.202203201.
https://doi.org/10.1002/aenm.202203201.
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