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天津大学PNAS：强金属-载体相互作用诱导三电子ORR

时间：2023-09-02 来源：浏览：

天津大学PNAS：强金属-载体相互作用诱导三电子ORR

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作为一种极具潜力的环境修复技术，电芬顿（ EF ）工艺主要受 H ₂ O ₂ 产生和活化两个步骤的限制。电催化三电子氧还原反应（ 3e ⁻ ORR ）可以直接将氧活化为羟基自由基（ ·OH ），从而突破 EF 过程的限速步骤。

近日， 天津大学 Li Yi 提出了具有强金属 - 载体相互作用的 Cu/CoSe ₂ /C ，以增强 3e ⁻ ORR 过程，对 ·OH 的产生具有显著的反应活性和稳定性。

本文要点

要点1. 实验和 DFT 计算结果表明， CoSe ₂ 有利于 H ₂ O ₂ 的生成。同时，金属 Cu 可以提高 *H ₂ O ₂ 中间体的吸附强度，从而促进单电子还原为 ·OH 。 Cu/CoSe ₂ /C 催化剂在 ORR 过程中表现出接近 3.0 的电子转移数，并具有优异的 ·OH 生成性能。

要点2. 与没有 SMSI 效应的类似物相比，该催化剂对环丙沙星的表观速率常数更高（约 6.0 倍）。该工作表明， SMSI 效应使 Cu/CoSe ₂ /C 具有产生 ·OH 的高活性和选择性，为设计高效 3e ⁻ ORR 催化剂提供了独特视角。

Liangbo Xie et.al The strong metal–support interactions induced electrocatalytic three-electron oxygen reduction to hydroxyl radicals for water treatment PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2307989120

https://doi.org/10.1073/pnas.2307989120

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