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Energy Storage Materials：3D打印Au/rGO复合“亲钠”基底材料用于高稳定性钠金属负极

时间：2023-01-08 来源： 浏览：

Energy Storage Materials：3D打印Au/rGO复合“亲钠”基底材料用于高稳定性钠金属负极

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【研究背景】
钠金属负极因为高的理论容量，低的氧化还原电位，钠资源丰富并且价格低廉，逐渐成为当前能源领域的研究热点。然而，由于在反复电镀/剥离过程中钠枝晶的生长导致的低库伦效率及容量衰减等问题限制了钠金属电池的实际应用。金，因其高的导电性和“亲钠”特性，能和金属钠形成合金，进而诱导钠金属均匀沉积。到目前为止，金在钠金属负极的研究主要集中在金/石墨烯复合薄膜和金/碳纳米管上，然而，上述复合材料的比表面积和结构有待于进一步优化和调控。同时需利用原位、非原位测试以及理论计算相结合的手段系统深入的研究金诱导钠金属稳定沉积的电化学行为，提高钠金属负极电化学性能。
【工作介绍】
近日，郑州大学王烨教授，王辉副教授和香港城市大学李振声教授合作采用3D打印技术制备了三维分级多孔结构Au/rGO微网格气凝胶作为钠金属负极电极。采用原位XRD和原位光学显微成像技术，非原位SEM表征及第一性原理分子动力学(AIMD)模拟技术研究了Au引导钠沉积的热力学和动力学行为机制。利用3D打印技术制备Au/rGO微网格结构应用于钠金属负极，具有以下特点：
（1）3D打印Au/rGO分级多孔结构骨架具有大比表面积，可以有效降低电流密度以及提供丰富的钠金属成核位点，抑制钠枝晶。此外，3D打印可以方便的制备人工可调厚度，有效提高钠金属负极面容量。
（2）3D打印的Au/rGO相互连通的导电骨架提高电子导电能力，分级有序人工多孔结构有效加速离子传输速率，提高反应动力学。具有一定机械强度的3D打印骨架为整个电极提供了强有力的支撑，保证在循环过程中电极的完整性。
（3）更加重要的是，Au具有很好的“亲钠”特性且能和金属钠形成合金，通过AIMD计算表明Na在Au中有很高的扩散特性，在10 ps后即能和Au形成Na 2 Au合金，可以有效引导钠金属均匀沉积。
（4）利用原位XRD测试表明Na能和Au形成亲钠的合金相Na 2 Au和NaAu 2 。通过原位光学和非原位SEM证明了, 即使在大电流面密度测试条件下，3D打印Au/rGO复合基底材料也能够有效抑制钠枝晶。
电化学测试结果表明，所制备的Na@Au/rGO负极能够在5 mA cm -2 ，5 mAh cm -2 下稳定循环1200小时。并且能够在8 mA cm -2 , 8 mAh cm -2 的大容量下稳定循环200小时以上。相关研究成果以“3D printed Au/rGO microlattice host for dendrite-free sodium metal anode”为题发表在国际权威期刊Energy Storage Materials上。郑大2019级硕士研究生王辉为本文第一作者。郑州大学王烨教授，王辉副教授和香港城市大学李振声教授为共同通讯作者。
【图文导读】
图1.  3D打印Au/rGO微格气凝胶电极制备示意图和 微网格电极的结构表征。
图2.  Cu，rGO和3D打印Au/rGO电极的电化学性能测试。
图3.  Cu，rGO和3D打印Au/rGO电极的电化学性能测试和相关性能对比。
图4. 非原位XPS和SEM测试研究钠金属负极在Cu，rGO和3D打印Au/rGO电极上的沉积行为 。
图5.  利用原位光学和有限元模拟分析钠金属在纯Cu，rGO和3D打印Au/rGO电极上的宏观动态沉积过程中。
图6.  利用原位XRD, DFT和AIMD模拟分析Au诱导钠金属在3D打印Au/rGO电极上的沉积机制。
图7.  以Na@Au/rGO为负极和3D打印的NVP@C-rGO为正极的全电池电化学性能。
【总结和展望】
通过3D打印技术设计的Au/rGO微网格电极具有分级多孔结构，其提供了较大的比表面积来降低电流密度，在电镀/剥离过程中保持了结构稳定性。Au具有良好的亲钠性，能够和钠金属形成合金并有效的引导钠的均匀沉积和生长。因此所制备的Au/rGO作为钠金属负极表现出优异的电化学性能。 该工作不仅阐明了亲钠Au/rGO微格气凝胶电极上优越的钠沉积化学，而且为利用3D打印方法制备先进的钠金属负极提供了一种新的途径。
Hui Wang , Wanlong Bai, Hui Wang*, Dezhi Kong, Tingting Xu, Zhuangfei Zhang, Jinhao Zang, Xinchang Wang, Sen Zhang, Yongtao Tian, Xinjian Li, Chun-Sing Lee*, Ye Wang*. Energy Storage Materials , 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.12.025 .
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.12.025
最近，该课题组在利用3D打印技术制备“亲钠”基底材料取得了一些列成果，具体如下：
[1]Wang, Zixuan ; Huang, Zhenxin; Wang, Hui; Li, Weidong; Wang, Bingyan; Xu, Junmin*; Xu, Tingting; Zang, Jinhao; Kong, Dezhi; Li, Xin Jian; Yang, Hui Ying*; Wang, Ye*, ‘3D printed sodiophilic V 2 CT x /rGO-CNT MXene microgrid aerogel for stable Na metal anode with high areal capacity’ ACS Nano , 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01186 .
[2] Jin Yan, Shaozhuan Huang, Yew Von Lim, Tingting Xu, Dezhi Kong, Xinjian Li, Hui Ying Yang *, Ye Wang *, ‘Direct-ink Writing 3D printing energy storage devices: From material selectivity, design and optimization strategies to diverse applications’, Materials Today , 2022, 54, 110-152.
[3] Zhenxin Huang, Zixuan Wang, Bofang Tian, Tingting Xu, Caiyun Ma, Zhuangfei Zhang, Jinhao Zang, Dezhi Kong, Xinjian Li, Ye Wang*, ‘Three-dimensional Au/carbon nanotube-graphene foam hybrid nanostructure for dendrite free sodium metal anode with long cycle stability’, Journal of Materials Science & Technology ，2022, 118, 199–207.
2023年1月7日，Next系列期刊Next Energy将在能源学人成立6周年年会上首次亮相，欢迎关注！

直播时间：2023年1月7日上午9:00-18:00
（今天 ）

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