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李丹/陆伟刚JACS：超稳定镍基MOF配体工程提高活性氧生成效率

时间：2023-08-26 来源：浏览：

李丹/陆伟刚JACS：超稳定镍基MOF配体工程提高活性氧生成效率

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异质光催化剂表面的界面电荷转移决定了活性氧（ ROS ）生成的效率，从而决定了有氧氧化反应的效率。金属有机框架（ MOF ）中的网状化学允许合理设计供体 - 受体对，以优化界面电荷转移动力学。

在此， 暨南大学陆伟刚，李丹 报道了一系列以线性桥联联吡唑作为有机连接体的同构 fcu 拓扑 Ni ₈ -MOF （称为 JNU-212 、 JNU-213 、 JNU-214 和 JNU-215 ）。这些结晶 Ni ₈ -MOF 可以在 100°C 的 7 M NaOH 中保持其结构完整性 24 小时。

本文要点

要点1. 实验研究表明，通过调节吡唑桥接单元的电子接受能力进行连接工程，使这些 Ni8-MOF 在可见光照射下显着提高电荷分离和传输效率。其中，含有苯并硒二唑单元的光催化材料（ JNU-214 ）在苯甲胺的有氧氧化中表现出最好的光催化性能， 24 小时内转化率为 99% 。

要点2. 研究人员进行回收实验以确认 JNU-214 作为稳健的多相催化剂的稳定性和可重复使用性。值得注意的是，对供体 - 受体 - 供体 MOF 中桥接单元的电子接受能力的系统调节为开发用于有氧氧化反应的可行的不含贵金属的异质光催化剂提供了一条新途径。

Kun Wu, et al, Linker Engineering for Reactive Oxygen Species Generation Efficiency in Ultra-Stable Nickel-Based Metal-Organic Frameworks, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI ： 10.1021/jacs.3c05585

https://doi.org/10.1021/jacs.3c05585

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