AM：边缘位点调控FeN4增强多重拟酶活性
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催化计
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icat2019
我为催化狂！
发表于
单原子纳米酶（
SAZymes
）具有替代天然酶的前景，
SAzyme
的催化活性具有均相催化剂特点，而且具有明确的催化位点结构，因此未通过调控结构
-
活性关系和调控物理化学性质的方式提高催化活性。但是，酶催化剂位点的结构调控并未得到关注。
有鉴于此，
韩国基础科学研究所
(IBS) Taeghwan Hyeon
、
Seung Hong Choi
、西江大学
Seoin Back
、国民大学
Nohyun Lee
等
报道通过
H
2
O
2
刻蚀生成边缘结构的方法，合成丰富边缘位点的单原子
Fe
纳米酶催化剂。
要点1.
通过控制边缘位点的数目，催化剂的
类过氧化酶
POD
（
peroxidase-like
）催化活性和类氧酶
OXD
（
oxidase-like
）催化活性
得以显著提高，
性能分别达到分布在缺陷位点的单原子
Fe
位点性能的
9
倍和
1.3
倍
。
要点2.
催化活性的增强来自丰富的边缘位点，这种丰富的边缘位点能够修饰大量的单核
Fe
原子位点。实验数据和
DFT
理论计算结合，说明
边缘
FeN
4
位点具有更高的电子浓度和开放
N
原子
。
要点3.
由于
FeNC
边缘位点能够非常有效的将
H
2
O
2
和
O
2
生成
·OH
和
·O
2
-
，在
in vitro
和
in vivo
实验中都发现
FeNC
边缘纳米酶能够非常有效的阻碍肿瘤生长，
说明边缘调控策略是发展新型催化人工酶的有效方法
。
Kang Kim, Jaewoo Lee, Ok Kyu Park, Jongseung Kim, Jiheon Kim, Donghyun Lee, Vinod K. Paidi, Euiyeon Jung, Hyeon Seok Lee, Bowon Lee, Chan Woo Lee, Wonjae Ko, Kangjae Lee, Yoon Jung, Changha Lee, Nohyun Lee, Seoin Back, Seung Hong Choi, Taeghwan Hyeon, Geometric Tuning of Single-Atom FeN
4
Sites via Edge-Generation Enhances Multi-Enzymatic Properties, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202207666
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202207666
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