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特别说明： 本文由学研汇技术 中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。

原创丨 彤心未泯 （学研汇 技术中心）

编辑丨 风云

研究背景

近年来，2D范德华（vdW）异质结构被认为是探索二维物理和器件应用的最佳途径之一。多层vdW异质结构通常在实验室中由超导体、半导体、铁磁体和绝缘体的基本构件组装而成，具有十分优异的灵活性，可以实现现有材料无法具备的功能结构的设计和创建。在堆叠组件中，vdW超导异质结构（vdWSH）通过堆叠2D超导体与其他材料制成的，受到了特别关注。2D vdWSH的高质量制备为研究超导邻近效应、Josephson结、超导二极管和基于马约拉纳的量子计算提供了理想的研究平台。

关键问题

然而，2D vdW的制造仍存在以下问题：

1、目前的机械组装方式很难产生完美的vdW界面

目前，机械组装方法被用于实现特定材料和特定堆叠顺序制造vdWSH，但这种机械组装的堆叠可能会导致vdW界面不完美、堆叠困难以及有效vdWSH的产量低等诸多问题。

2、vdW外延法很难实现vdWSHs的大规模制造

vdW外延法可用于生长vdWSHs，但由于环境敏感性和2D超导体缺乏结构稳定性，很难实现vdWSHs的大规模制造。因此，迫切需要一种将2D超导体与可控厚度相结合的晶圆级vdWSH生长策略。

新思路

有鉴于此， 南京大学高力波教授 、 徐洁 及南方科技大学林君浩 等人报告了一种 高低温策略，实现了晶圆级可控生长多层范德华超导异质结构 (vdWSH)薄膜堆叠 。根据该策略，vdWSH中二维超导体的层数可以精确控制，作者成功生长了27个双块、15个三块、5个四块和3个五块的vdWSH薄膜（其中一个块代表一种二维材料）。通过形态、光谱和原子尺度结构分析，揭示了所生成的vdWSH具有大规模平行、干净和原子级锐利的vdW界面，相邻层之间的几乎不存在污染。完整的vdW界面能够在厘米尺度上实现邻近诱导的超导电性和超导Josephson结。本工作制造多层vdWSH的工艺可以轻松推广到其他2D材料的制备，进而加速下一代功能设备和应用的设计。

         

技术方案：

1、展示了vdWSHG堆叠的高低温生长策略

作者展示了使用高低温策略对vdWSH薄膜进行两步气相沉积生长的多个循环过程，重点关注NbSe ₂ 作为二维超导体演示堆叠生长vdWSH薄膜。

2、证实了高低温生长策略的通用性并进行了薄膜表征

作者表明该堆叠生长策略也可用于石墨烯、六方氮化硼和其他二维材料，演示了该策略在晶圆尺度上可控生成多层多块vdWSH薄膜，并证实了2D材料时均匀且完整的。

3、详细表征了vdWSH薄膜晶体结构

作者通过STM观察了多块vdWSH薄膜的原子结构，表明堆叠生长方法可以对每个块进行良好的层和成分控制，并揭示了均匀的堆叠结构及高晶体质量。

4、证实了vdWSH的层间耦合

作者通过构建不同的vdWSH，在晶圆尺度上测量了超导邻近效应和Josephson结行为，证实了堆叠生长的vdWSH薄膜的层间耦合。

技术优势：

1、提出了实现晶圆级wdWSH堆叠的可控生长策略

作者提出了一种用于可控生长晶圆级多块vdWSH薄膜的高低温策略，其中“高”和“低”是指不同2D材料所需的各种生长温度。该策略基于过高的温度会导致预生长的底部2D材料分解、蚀刻或合金化。

2、开发了多周期两步气相沉积工艺

作者开发了一种多周期两步气相沉积工艺，可以在晶圆尺度上生长特定的vdWSH薄膜。2D晶体薄膜的高晶体质量、高环境稳定性和高热稳定性使得堆叠生长的vdWSH薄膜的制造具有干净的界面和完整的超导性能。

技术细节

高低温生长策略

作者展示了使用高低温策略对vdWSH薄膜进行两步气相沉积生长的多个循环过程，并总结了常见2D材料的优化生长温度。本工作重点关注NbSe ₂ 作为二维超导体，并以WS ₂ /MoS ₂ /NbSe ₂ /PtTe ₂ 为例来演示堆叠生长vdWSH薄膜的高低温策略。

图  由高至低温策略诱导的多块vdWSH堆叠生长

高低温生长策略的通用性及薄膜表征

作者通过MoS ₂ 薄膜上生长NbSe ₂ 表明堆叠生长块的晶体质量不受底层块材料选择的影响。AFM图像和高度剖面证明了薄膜的阶梯边缘的均匀形态。进一步研究结果表明，这种堆叠生长也可用于石墨烯、六方氮化硼和其他二维材料。通过对比堆叠生长和机械组装的WS ₂ /MoS ₂ PL测量结果，表明堆叠生长的薄膜保留了每种材料的半导体特性。该策略实现了在晶圆尺度上27个双块、15个三块和5个四块vdWSH薄膜的可控生长。AFM 图像和拉曼光谱表明，每个块中的2D材料在分离后是均匀且完整的，堆叠生长的vdWSH薄膜具有较高的空间均匀性，XPS分析证实了薄膜的化学成分，每个块中TMDC的层数可以通过预沉积金属膜的厚度来精确控制。

图  高低温策略的通用性和晶圆级vdWSH薄膜的均匀性

晶体结构表征

进一步地，作者通过STM观察了多块vdWSH薄膜的详细原子结构，展示了长度超过75nm的蓝宝石上的vdWSH薄膜的横截面，且每层的vdW间隙都保持良好。原子STEM图像显示，每个块中的层数受到均匀控制，并且在多循环生长过程后保留了原有的晶体结构。EDS图揭示了空间分辨元素分布，异质结构界面上的成分发生了突变，表明堆叠生长方法可以对每个块进行良好的层和成分控制，并揭示了均匀的堆叠结构。通过面内STEM来研究 vdWSH的晶体结构，表明了晶体质量很高。

图  vdWSH薄膜的晶体结构

层间耦合

最后，作者在晶圆尺度上测量了超导邻近效应和Josephson结行为。首先准备了一系列4L NbSe ₂ /nL PtTe ₂ vdWSH用于电气测量，随着PtTe2薄膜层数的增加，超导性逐渐受到抑制，T _c 值也下降。在 NbSe ₂ /PtTe ₂ vdWSH中观察到的超导抑制主要归因于标准超导邻近效应。接着，通过堆叠生长来创建 4L NbSe ₂ /2L MoSe ₂ /4L NbSe ₂ 的三块薄膜，并通过四探针电流-电压 (I-V)特性测量和I-V特性的B _∥ 依赖性证实了高相干约瑟夫森耦合。

图  堆叠生长的vdWSH薄膜的层间耦合

展望

总之，本文报道了一种可以 实现晶圆级堆叠生长各种多块 vdWSH的通用高低温策略 。该策略可以成功地将高结晶二维超导体堆叠vdWSH 中，且厚度可以精确控制。原子尺度观察及特定物理性质证实了vdWSH中的所有2D材料都具有 良好的完整度 和 干净的vdW间隙 。晶圆级邻近感应超导和Josephson结的实现表明，堆叠生长的vdWSH薄膜具有 优异的晶体质量 和块之间 强大的层间耦合 。

参考文献：

Zhou, Z., Hou, F., Huang, X. et al. Stack growth of wafer-scale van der Waals superconductor heterostructures. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06404-x

         

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