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中科院大连化物所侯广进研究员团队 Chem: 利用ssNMR揭示金属氧化物催化合成气转化中的双活性位点协同作用机制

时间：2023-02-26 来源：浏览：

中科院大连化物所侯广进研究员团队 Chem: 利用ssNMR揭示金属氧化物催化合成气转化中的双活性位点协同作用机制

小柯化学化学与材料科学

化学与材料科学

微信号 Chem-MSE

功能介绍聚集海内外化学化工、材料科学与工程、生物医学工程领域最新科学前沿动态，与相关机构共同合作，发布实用科研成果，结合政策、资本、商业模式、市场和需求、价值评估等诸要素，构建其科技产业化协同创新平台，服务国家管理机构、科研工作者、企业决策层。

收录于合集

#ZnAl2O4 2 个

#固体核磁共振 2 个

#双活性位点 2 个

#合成气催化转化 2 个

#合成气转化机理 2 个

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封面图片由中国科学报社科学可视化中心制作

近日， 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室固体核磁共振及前沿应用研究组侯广进研究员团队 利用固体核磁共振（NMR）技术在尖晶石相ZnAl ₂ O ₄ 催化合成气转化反应机理研究中取得新进展，在原子水平上揭示了双活性位点的协同作用机制。

2023年2月8日，该研究成果以“Synergistic interplay of dual active sites on spinel ZnAl ₂ O ₄ for syngas conversion”为题，发表在 Chem 期刊上。

该工作的共同第一作者是 大连化物所博士研究生韩巧和高攀副研究员 。

合成气催化转化是高效利用煤炭及其他碳资源的重要途径。近几年，由金属氧化物和分子筛（OXZEO）组成的双功能复合催化剂催化合成气转化已发展成为合成气直接高效转化重要技术路线。然而，该反应过程的催化效率仍需进一步提高，这将依赖于对催化剂—反应的构效关系有进一步深入的认识，尤其是合成气在金属氧化物组分上的活化和转化过程。团队在前期的研究工作中，利用高分辨固体核磁共振技术探究了金属氧化物的表界面微观结构（ Anal. Chem. ，2021； ACS Cent. Sci. ，2022； J. Am. Chem. Soc. ，2022），分子筛酸性位结构（ ACS Catal. ，2022； J. Am. Chem. Soc. ，2022； J. Phys. Chem. Lett. ，2021）和孔道限域效应（ J. Phys. Chem. Lett. ，2021； ACS Catal. ，2022），以及合成气催化转化的反应机制（ Angew. Chem. ，2020； J. Energy Chem. ，2022； J. Am. Chem. Soc. ，2022； Nat. Catal. ，2022）。

在该工作中，研究人员首先利用原位固体NMR方法观测了尖晶石ZnAl ₂ O ₄ 催化合成气转化的反应历程，揭示了反应在低温区间遵循甲酸盐—甲氧基到甲醇的反应路径。通过一系列多核、多维相关固体NMR技术，研究人员在原子水平上确定了四配位铝羟基和配位不饱和锌组成的协同活性中心结构（-Al _IV -OH···Zn _III -），进而详细地阐述了合成气转化过程中反应中间体、表面活性位点及主客体相互作用的动态演化过程，最终明确了ZnAl ₂ O ₄ 表面双活性位点协同催化合成气转化机理。

上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划、国家博士后创新人才支持计划、中国博士后科学基金、大连化物所创新基金等项目的资助。

原文链接

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.01.004

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