将量子材料用作肥料合成催化剂！

合成肥料是现代农业最重要的发展之一，使许多国家得以确保稳定的粮食供应。其中，有机脲（或有机脲）已成为农作物的主要氮源。由于这些化合物不会立即溶解于水，而是在土壤微生物的作用下缓慢分解，因此它们能提供稳定、可控的氮供应，而氮对植物的生长和功能至关重要。

然而，合成有机脲的传统方法因使用光气等有毒物质而对环境有害。虽然替代合成策略已经得到证实，但这些方法要么依赖于昂贵而稀缺的贵金属，要么使用不易重复使用的催化剂。

为了应对这些挑战，包括日本东京工业大学名誉教授 Hideo Hosono 在内的研究小组最近利用硒化铋（Bi ₂ Se ₃ ）的量子特性合成了有机脲。他们的研究发表在《科学进展》（Science Advances）上。

研究人员试图利用Bi ₂ Se ₃ 是拓扑绝缘体这一事实。它极其坚固的表面具有独特的电子特性，使其成为催化应用的有利候选材料。因此，研究小组制备了Bi ₂ Se ₃ 纳米粒子，以最大限度地扩大催化剂的表面积。

他们利用其表面韧性和巨大的自旋轨道相互作用，从两个胺分子以及一氧化碳（CO）和氧气（O ₂ ）中制备出各种有机脲衍生物，在许多情况下，室温下的产率几乎达到 100%。

为了揭示反应机理，研究小组通过分子模拟研究了 Bi ₂ Se ₃ 的表面状态。合成过程中的一个关键步骤是去除胺中的氢原子，以便它们随后能通过一个 -CO 基团连接在一起。

研究人员发现， O ₂ 分子与 Bi2Se3 (015) 表面的 Bi 原子稳定结合，从而将其自旋状态从三重态变为单重态。这导致 O ₂ 分子解离。吸附解离的氧基团将氢从与 Se 结合的胺中拉出，从而发生 CO-amine 反应。

研究发现，Bi 的强自旋轨道相互作用产生的局部磁场使 O ₂ 分子的自旋态从三重态变为单重态，反应活性更高的单重态 O ₂ 将氢从胺中拉出，从而降低了所需反应的能量障碍。

"这种催化效应是拓扑材料的独特特性以及为这一反应选择适当的 Bi 和 Se 元素的结果。

Bi ₂ Se ₃ 催化剂的活性超过了其他含硒化合物，也超过了大多数现有的过渡金属催化剂。由于其拓扑特征，这种催化剂纳米粒子的表面也非常稳定。

催化剂的可回收性是其实际应用中最关键的特性之一。研究所提出的 Bi ₂ Se ₃ 催化剂可以重复使用至少 20 次，而不会明显丧失催化活性，而其他硒基催化剂的产量会持续下降。

表 1.使用Bi对各种胺进行氧化羰基化2硒3本体和NP催化剂。

这项工作不仅为尿素合成的相关挑战提供了可行的解决方案，还展示了利用材料的特定量子特性进行各种新型应用（包括可持续农业实践）的潜力。

参考文献

Jiang Li et al, Topological insulator as an efficient catalyst for oxidative carbonylation of amines, Science Advances (2023). DOI: 10.1126/sciadv.adh9104

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