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多孔单晶，福建物构所谢奎课题组连发Nature子刊和Angew！

时间：2022-06-08 来源：浏览：

多孔单晶，福建物构所谢奎课题组连发Nature子刊和Angew！

学研汇催化计

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1. Nature Sustainability：膜反应器实现可持续氨生产

合成氨工业对全球粮食供应至关重要，因为它能经济地生产大量的化肥，而且它还能发展催化化学和合成氨作为一种有希望的无碳能源载体的技术。虽然 Haber Bosch 工艺 ( 在恶劣的条件下，在一种提升的铁催化剂上进行氮的氢解 ) 将继续发挥关键作用，但其巨大的碳足迹和能源消耗要求在接近环境压力的情况下采用更可持续的生产方法。

近日， 中科院福建物构所谢奎研究员 展示了一个绿色的路线合成氨使用氮渗透膜反应器。

本文要点

要点 1. 在无外部压力的情况下，膜反应器的氮通量为 3.1×10-2 ml cm ^-2 h ^-1 ，在 450 ℃时氨产率为 2.9 μmol cm ^–2 h ^–1 ，通过渗透的 N ^3- 与 H ₂ 反应，使气相氨浓度达到 0.097 vol% ，在相同条件下接近热力学平衡的极限 (0.1 vol%) 。

这项工作不仅为常压氨合成创造了一条更绿色的道路，而且提出了一种新的膜反应器设计，可以在其他领域得到应用。

Ye, L., Li, H. & Xie, K. Sustainable ammonia production enabled by membrane reactor. Nat Sustain (2022).

DOI: 10.1038/s41893-022-00908-6

https://doi.org/10.1038/s41893-022-00908-6

2. Angew：多孔CeO2单晶固体氧化物电解器中甲烷选择氧化偶联制乙烯

CH ₄ 催化转化制 C ₂ H ₄ 在低碳烯烃工业中占有重要地位。

近日，中科院福建物构所谢奎研究员报道了在固体氧化物电解槽中， CH ₄ 在阳极电化学转化为 C ₂ H ₄ /C ₂ H ₆ ， CO ₂ 在阴极电解为 CO 。

本文要点

要点 1. 通过在多孔单晶 CeO ₂ 材料中溶解单晶 Ni 纳米颗粒来构建轮廓分明的界面，作为三相界面。

要点2 . 研究人员通过控制电压和温度来设计用于阳极中 CH ₄ 氧化的活性氧物种的化学态和通量。结果显示，在 CH ₄ 转化率约为 7% 时， C ₂ 选择性 (C ₂ H ₄ 和 C ₂ H ₆ ) 前所未有超过了 99.5% 。此外，该电解槽表现出优异的耐久性，在 100 小时的连续操作中，性能没有下降。

这项工作有望为 CH ₄ /CO ₂ 选择性转化为增值化学物质提供一条新的途径，并且构建结构精准界面的技术有望应用于其他潜在领域。

Lingting Ye, Zhibo Shang, Kui Xie, Selective Oxidative Coupling of Methane to Ethylene in a Solid Oxide Electrolyser based on Porous Single-crystalline CeO ₂ Monoliths, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202207211

https://doi.org/10.1002/anie.202207211

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