功能化MOF纳米限域Cl2用于Li-Cl2二次电池
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导语
01
研究背景
01 研究背景
近日，中国科学技术大学的陈维团队联合江海龙和李震宇团队，提出在Li-Cl 2 电池中应用具有路易斯碱性官能团的多孔MOF来改善正极Cl 2 /LiCl的转化反应（图1）。在理论预测的指导下，利用第一性原理计算筛选出具有-NH 2 官能团的MOF应用在Li-Cl 2 电池中。
冷冻透射电镜和低剂量高分辨透射电镜表征表明，UiO-66-NH 2 在循环过程中保持非常稳定的结构，XPS验证了-NH 2 基团对Cl 2 和LiCl的强亲和力，从而提高了其氧化还原反应动力学。
论文中设计的Li-Cl 2 @MOF电池最高放电比容量可达2000 mAh/g，并在1000 mAh/g的比容量下稳定循环超过500次。同时，该Li-Cl 2 @MOF二次电池在低温-40 ℃下依然可以稳定工作 （图2）。该文章发表在国际期刊 Joule 上。胥燕博士（现任职于苏州大学能源学院）为本文第一作者。陈维、江海龙和李震宇教授为共同通讯作者，中国科学技术大学为论文的第一单位。
图1. （a）不同官能团的MOF对Cl 2 的吸附能对比。（b-d）UiO-66-NH 2 和UiO-66吸附Cl 2 。（e）Li-Cl 2 @MOF(UiO-66-NH 2 )二次电池及其正极Cl 2 /LiCl反应机理示意图。
图2. UiO-66-NH 2 MOF材料的基本表征。
图3. Li-Cl 2 @MOF二次电池在室温的电化学性能。
(a) Li-Cl 2 @MOF电池在1000 mA/g电流密度下的循环性能。(b) Li-Cl 2 @MOF电池不同循环圈数的充放电曲线。(c) Li-Cl 2 @MOF电池在500至2000 mAh/g容量下的充放电曲线。Li-Cl 2 @MOF电池在150 mA/g至1100 mA/g电流密度下的(d)充放电曲线和(e)循环性能。(f) 本工作与先前报道的多孔碳在累积比容量、电流密度、循环寿命、工作温度范围、库仑效率和最大比容量方面的对比。
图4. Li-Cl 2 @MOF二次电池在低温下的电化学性能。
(a) Li-Cl 2 @MOF电池在0℃--40℃下的循环性能。(b) Li-Cl 2 @MOF电池不同温度下的充放电曲线。(c) Li-Cl 2 @MOF电池在-25℃下的循环性能。(d) Li-Cl 2 @MOF电池-25℃下的充放电曲线。
图5. 反应后MOF正极的表征。
(a) UiO-66-NH 2 MOF吸附Cl 2 和LiCl的示意图。初态、放电到2V、充电到500 mAh/g、充电到1000 mAh/g的UiO-66-NH 2 MOF的（b）C 1s XPS和（c）N 1s XPS图。（d）放电到150 mAh/g的UiO-66-NH 2 MOF的低剂量TEM图。（e）CTF修正的（d）图。（f）放电到2V和充电到1000mAh/g的UiO-66-NH 2 MOF的XRD图。
图6. 反应后MOF正极的表征。 (a) 大面容量Li-Cl 2 @MOF电池的电化学性能。软包电池的（b）循环性能和（c）放电电压曲线。
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