天大马新宾/张生Nano Energy:超薄氧化锡衍生纳米片助力电化学CO2还原
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由可再生电力驱动的电催化CO 2 还原是可持续能源储存和化学品生产的一种有前途的方法。
基于此, 天津大学马新宾教授和张生教授(共同通讯作者)等人 报道了一种暴露有(001)面的超薄少层SnO 2 纳米片,并显示出宽的CO 2 选择性转化为甲酸盐的电势窗口(0.8V)。
柔性Nafion和固体聚四氟乙烯(PTFE)纳米颗粒对于构建具有更多活性位点的丰富和坚固的三相边界(TPB)至关重要,其中CO 2 和H 2 O在纳米片表面相遇以输出380 mA·cm -2 的高甲酸盐局部电流密度,选择性为88.4%。
此外,上述新型Nafion/PTFE/SnO 2 TPB多孔结构在1M KOH中极大提高了单程碳效率达29.3%。
密度泛函理论(DFT)计算揭示了SnO 2 (001)NSs具有显著的甲酸盐生产能力的原因。相对于*COOH(1.86 eV)物种,*OCHO(1.07 eV)的计算自由能(ΔG)呈下降趋势,表明CO 2 转化为HCOOH的途径占主导地位。
此外,由于H*(1.39 eV)相对较高的能垒,在SnO 2 (001)上也抑制了HER。在SnO 2 (001)上形成*OCHO的ΔG面小于SnO 2 (110)面,表明*OCHO中间体更容易稳定在SnO 2 纳米片上。
原位衰减全反射-傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)显示,在约1260 cm -1 处有宽频带,是*OCHO或*HCOO - 物种的C-H振动峰。
频率信号向负移方向增加,表明地层形成加速。单齿m-HCOO - 的特征峰在~1376和~1722 cm -1 处为弱峰,信号较弱可能是由于HCOOH的快速解吸所致。
Tailoring microenvironment for enhanced electrochemical CO 2 reduction on ultrathin tin oxide derived nanosheets. Nano Energy, 2022 , DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.108031.
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.108031.
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