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廖培钦JACS：金属有机层中二铜(I)位点促进中性CO2电还原制CH4

时间：2023-09-26 来源： 浏览：

廖培钦JACS：金属有机层中二铜(I)位点促进中性CO2电还原制CH4

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在中性条件下实现电化学 CO 2 还原反应 (eCO 2 RR) 产生 CH 4 的高性能具有挑战性且非常重要。到目前为止，大多数报道的 eCO 2 RR 产生 CH 4 的活性位点都是单金属位点；性能远低于商业要求。
在此， 中山大学廖培钦教授 报道了一种单层纳米片金属有机层，即 [Cu 2 (obpy) 2 ](Cuobpy-SL,Hobpy=1H-[2,2’]bipyridinyl-6-one) ，具有二铜 (I)eCO 2 RR 在中性水溶液中产生 CH 4 的位点。
本文要点
要点1.  Cuobpy-SL 表现出 CH 4 生产的高性能，与可逆氢电极 (RHE) 相比，法拉第效率为 82(1)% ，在 -1.4V 下电流密度为～ 90 mA cm −2 。连续运行 100 小时没有观察到明显的性能下降，表现出迄今为止的卓越性能。
要点2.  机理研究表明，与传统的单铜位点和完全暴露的二铜 (I) 位点相比，分子堆积形成的有限空间中的二铜 (I) 位点对 *CO 、 * 等关键 C 1 中间体具有很强的亲和力。 CHO 和 *CH 2 O 促进 CH 4 的产生，同时抑制 CC 偶联。
Jin-Meng Heng, et al, Dicopper(I) Sites Confined in a Single Metal-Organic Layer Boosting the Electroreduction of CO 2 to CH 4 in a Neutral Electrolyte, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c08571
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