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近日，小编汇总了清华大学张强教授2023年的部分研究成果，以供大家学习与交流！
探索缓解锂金属电池（LMBs）热失控的先进策略至关重要。
清华大学张强教授、东南大学程新兵教授
等设计了一种具有热响应特性的新型电解质体系，以大大提高1.0Ah LMB的热安全性。具体而言，作者引入具有偶氮二异丁腈的碳酸乙烯酯（VC）作为热响应溶剂，以提高固体电解质界面（SEI）和电解质的热稳定性。
其具有以下优势：首先，采用热响应性电解质的SEI中形成了丰富的聚（VC），与常规电解质中广泛获得的无机成分相比，该组分对六氟磷酸锂的热稳定性更强，这将热安全的临界温度（明显自加热的开始温度）从71.5℃提高到137.4℃。当电池温度异常升高时，剩余的VC溶剂还可以聚合成聚（VC），聚（VC）不仅可以作为屏障防止电极之间的直接接触，而且可以固定游离的液体溶剂，从而减少电极与电解质之间的放热反应。
因此，LMB的内部短路温度和“着火点”温度（热失控的起始温度）从126.3和100.3℃大幅增加到176.5和203.6℃。这项工作为在商业电解质中添加各种热响应溶剂来追求热稳定的LMB提供了新的见解。
Thermoresponsive Electrolytes for Safe Lithium-Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202209114
固体电解质界面（SEI）被认为是锂离子电池中最重要但最不为人所知的成分。研究人员付出了相当大的努力来揭示它的化学、结构和离子传输机制；然而，作为所有这些特性基础的SEI的成核和生长模式仍然是缺失的部分。
清华大学张强教授、中科院化学所文锐研究员、北京理工大学闫崇副教授
等基于经典成核理论和原位原子力显微镜成像，量化了两种代表性SEI在碳质阳极上的生长模式。研究发现，无机SEI的形成遵循2D/3D混合生长模型，并且高度依赖于过电位，因此大的过电位有利于2D生长；但无论过电位如何，有机SEI都严格遵循2D瞬时成核和生长模型，并实现电极的完美外延钝化。
这项工作进一步展示了在电池化成过程中使用大电流脉冲促进2D无机SEI生长和提高容量保持率的方法。这些见解为在纳米尺度上为未来的电化学设备定制所需的界面提供了可能性。
Nucleation and Growth Mode of Solid Electrolyte Interphase in Li-Ion Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c13878
粘度是电解液离子传输和润湿性的一个极其重要的特性。获得粘度值和深入了解这一特性仍然具有挑战性，但这对于评估电解液性能和定制具有目标特性的电解液配方至关重要。
清华大学张强教授、陈翔助理研究员
等提出了一种通过分子动力学模拟有效计算锂电池电解液粘度的筛选重叠方法，进一步全面探讨了电解液粘度的来源。研究发现，溶剂的粘度与分子之间的结合能呈正相关，这表明粘度与分子间的相互作用直接相关。电解液中的盐随着浓度的增加而显著增加粘度，而稀释剂则起到降粘剂的作用，这归因于阳离子-阴离子和阳离子-溶剂缔合物的不同结合强度。
这项工作开发了一种准确有效的计算电解液粘度的方法，并在分子水平上深入了解了粘度，这为加速下一代可充电池的先进电解液设计显示了巨大的潜力。
Probing the Origin of Viscosity of Liquid Electrolytes for Lithium Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305331
Angew：提高锂硫电池SEI机械稳定性的电解液设计
实用锂硫（Li−S）电池受到常规醚类电解液中形成的固体电解质界面（SEI）不稳定性的严重困扰。
清华大学张强教授、北京理工大学张学强助理教授、中科院化学所文锐研究员
等提出了一种以1，3，5-三恶烷（TO）和1，2-二甲氧基乙烷（DME）为共溶剂的电解液，通过富集锂硫电池中的有机成分来构建高机械稳定性的SEI。具有高聚合能力的TO可以优先分解形成富含有机物的SEI，增强SEI的机械稳定性，缓解SEI的裂纹和再生问题，并且降低活性锂、锂多硫化物和电解液的消耗率。同时，DME保证了硫阴极的高比容量。
因此，锂硫电池的寿命从常规醚类电解液的75次循环增加到TO基电解液的216次循环。此外，417 Wh kg
-1
的锂硫软包电池可循环使用20次。这项工作为实用锂硫电池提供了一种新兴的电解液设计。
Electrolyte Design for Improving Mechanical Stability of Solid Electrolyte Interphase in Lithium–Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305466
锂硫（Li–S）电池作为高能量密度储能装置具有巨大的潜力。然而，多硫化锂（LiPS）和锂金属阳极之间的寄生反应限制了Li–S电池的循环寿命。
清华大学张强教授、中科院化学所文锐研究员、北京理工大学李博权副研究员
等构建了一种富含有机物的固体电解质界面（SEI），以抑制LiPS寄生反应并实现长循环锂电池。具体地，这项工作引入1，3，5-三恶烷作为反应性共溶剂，其在锂阳极表面上分解并为SEI贡献有机组分。所构建的富含有机物的SEI有效地抑制了LiPS寄生反应，并保护了工作的锂金属阳极。因此，富含有机物的SEI将具有50 µm 锂阳极和4.0 mg cm
−2
硫阴极的Li–S扣式电池的循环寿命从130次延长到300次。
此外，富含有机物的SEI使3.0 Ah水平的Li–S软包电池能够实现400 Wh kg
−1
的高能量密度和稳定的26次循环。这项研究提供了一种有效的富含有机物的SEI来抑制LiPS寄生反应，并启发了合理的SEI设计，以实现长循环的Li–S电池。
Construction of Organic-Rich Solid Electrolyte Interphase for Long-Cycling Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304541
Angew：长循环锂硫电池中多硫化物溶剂化结构与电极动力学的相关性
锂硫（Li−S）电池由于其超高的理论能量密度而极具发展前景。然而，它们的循环寿命受到多硫化锂电极动力学的关键影响。
清华大学张强教授、北京理工大学李博权副研究员
等将多硫化物溶剂化结构与长循环锂硫电池的多硫化物电极动力学关联了起来。研究显示，强溶剂化能力电解液衍生的溶剂化结构会导致快速的阳极动力学和阳极失效，而弱溶剂化能力电解液衍生的溶剂化结构则导致缓慢的阴极动力学和快速的容量损失。相比之下，源自中等溶剂化能力电解液的溶剂化结构平衡了阴极和阳极动力学，提高了锂硫电池的循环性能。
因此，具有超薄锂阳极和高硫负载阴极的Li−S扣式电池可提供146次循环, 而338Wh kg
-1
的软包电池可稳定地进行 30次循环。这项工作阐明了多硫化物溶剂化结构与电极动力学之间的关系，并将启发长循环锂硫电池的合理电解液设计。
Correlating Polysulfide Solvation Structure with Electrode Kinetics towards Long-Cycling Lithium–Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202309968
AM：电化学和热稳定的富无机SEI用于耐用的锂金属电池
锂金属阳极严重的枝晶生长和高活性会导致短寿命、差安全性，这严重阻碍了锂金属电池的实际应用。
清华大学张强教授
等通过三盐电解液设计，在锂阳极上构建了一个富含F/N无机物的固体电解质界面（SEI），该界面在长期循环和安全滥用条件下具有电化学和热稳定性。结果，其库仑效率可以在400次循环中保持在98.98%以上。此外，采用3.14 mAh cm
−2
LiNi
0.5
Co
0.2
Mn
0.3
O
2
阴极的扣式全电池在200次循环后可保持85.0%的容量，具有4.0 mAh cm
–2
阴极的1.0 Ah软包全电池可在72次循环后保持85.0%容量。
另外，在循环后的1.0 Ah软包电池的热失控试验过程中，其起始温度和触发温度分别从70.8℃和117.4℃提高到100.6℃和153.1℃，表明安全性能大大提高。这项工作为电解液和界面设计提供了新的见解，有助于为高能量密度、长寿命和热安全的锂金属电池铺平道路。
Electrochemically And Thermally Stable Inorganics-rich Solid Electrolyte Interphase for Robust Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202307370
单原子位点的配位工程越来越受到关注，但其化学合成仍然是一个棘手的问题，尤其是对于可定制的配位结构。
清华大学张强教授、北京理工大学李博权副研究员、电子科技大学刘芯言研究员
等提出了一种分子识别策略来制备具有可调节局部配位结构的单原子位点。具体而言，含杂原子的配体作为客体分子，诱导与含金属的主体的配位相互作用，将杂原子精确地沉降到单原子位点的局部结构中。作为概念证明，这项工作选择噻吩作为客体分子，成功地将硫原子引入铁单原子位点的局部配位结构中。结果，在0.93V（相对于可逆氢电极）的半波电势下实现了超高的氧还原电催化活性。
此外，该策略对多种类型的单原子位点具有良好的通用性。这项工作在单原子位点的制备方面取得了突破性进展，并为原子级结构调控提供了新的机遇。
Molecular Recognition Regulates Coordination Structure of Single-Atom Sites. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202313028
AM：从液态到固态电池：富锂锰基层状氧化物作为新兴的高能量密度阴极
富锂锰基（LRMO）阴极材料因其高比容量、能量密度和成本效益而引起广泛关注。然而，差循环稳定性、电压衰减和析氧等挑战限制了它们在液态锂离子电池中的商业应用。因此，人们对开发安全和有弹性的全固态电池（ASSB）越来越感兴趣，因为它们具有显著的安全特性和优越的能量密度。与传统的液态锂离子电池相比，基于LRMO阴极的ASSB具有显著的优势，包括长期循环稳定性、热稳定性和更宽的电化学窗口稳定性，以及防止过渡金属溶解。
清华大学张强教授、赵辰孜助理研究员
等概述了LRMO阴极在ASSB中应用的挑战和基本理解。此外，作者还提出了界面机械和化学不稳定性的机制，并介绍了提高氧氧化还原可逆性、提高高电压界面稳定性和优化Li
+
转移动力学的值得注意的策略。另外，这项工作还提出了促进在ASSB中大规模实施LRMO阴极的潜在研究方法。
From Liquid to Solid-State Batteries: Li-Rich Mn-Based Layered Oxides as Emerging Cathodes with High Energy Density. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202310738
单原子催化剂表现出有希望的电催化活性，这一特性可以通过在碳骨架内引入杂原子掺杂而进一步增强。尽管如此，掺杂位置和活性之间的复杂关系仍未完全阐明。
清华大学张强教授、北京理工大学李博权副研究员、电子科技大学刘芯言研究员
等揭示了单原子位点的诱导效应，表明可以通过减少掺杂杂原子和单原子位点之间的空间间隙来增强氧还原反应（ORR）的活性。从这种诱导效应中获得灵感，这项工作提出了一种涉及配体修饰的合成策略，旨在精确调整掺杂剂和单原子位点之间的距离。这种精确的合成方法优化了ORR的电催化活性。结果，以Fe-N
3
P
1
单原子位点为特征的电催化剂具有显著的ORR活性，因此在锌-空气电池和燃料电池中具有巨大的应用潜力。
Inductive Effect on Single-Atom Sites. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c09190
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